北航孫志梅團隊JACS：一種獲得高居里溫度二維本征鐵磁半導體的新途徑

【引言】

基于鐵磁半導體的自旋電子器件，如磁傳感器和非易失磁存儲器，具有功耗低、操作速度快、存儲密度高和數據保持力強等優良特性，且可望將存儲和計算融為一體，在未來信息技術和量子計算等領域具有廣闊的應用前景。因此，發展新型二維本征鐵磁半導體對研制高性能超薄半導體自旋電子器件具有至關重要的意義。然而，大多數二維材料，包括石墨烯等，都不具有本征鐵磁性。盡管可以通過磁原子摻雜和磁鄰近效應等方法引入鐵磁性，但在二維半導體中實現長程有序的自旋排列面臨巨大挑戰。最近，實驗上報道了第一種獲得二維本征鐵磁半導體的方法，即從其三維的鐵磁體材料中剝離得到二維本征鐵磁半導體，如二維本征鐵磁半導體CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆都由其鐵磁體材料制備(Nature 2017, 546, 265；Nature 2017, 546, 270.)，但其居里溫度皆低于液氮溫度，不適于大范圍應用。因此，探索更高居里溫度的二維本征鐵磁半導體及其可能的獲取途徑是亟待解決的重要科學問題。

【成果簡介】

近日，北京航空航天大學孫志梅教授團隊在J. Am. Chem. Soc.上發表了題為“2D Intrinsic Ferromagnets from van der Waals Antiferromagnets”的文章。在這篇文章中，研究者結合第一性原理計算和分子動力學模擬等方法，提出了一種獲取二維本征鐵磁半導體的新途徑，即通過剝離反鐵磁的范德瓦爾斯半導體獲得單層鐵磁半導體；并預測了一類新型二維本征鐵磁半導體——單層CrOCl和CrOBr材料，其居里溫度遠高于此前報道的二維CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆。該文章的部分結果被世界知名材料物理學家瑞士聯邦理工學院（洛桑）Nicola Marzari教授團隊的研究成果同步證實(Nature Nanotechnol., 2018, doi: 10.1038/s41565-017-0035-5)。該工作為制備二維本征鐵磁體提供了新思路，且所預測的二維鐵磁CrOCl和CrOBr材料有望應用于未來自旋電子器件。

【圖文導讀】

圖一：過渡族金屬氧鹵化物的晶體結構及剝離能

(a)沿z軸的2×2平面層觀測到的俯視圖。

(b)沿y軸的2×1平面層觀測到的側視圖及八面體結構。

(c)計算得到的剝離能與石墨的對比圖。

圖二：單層CrOCl的電子結構

(a)和(c)單層CrOCl的自旋能帶結構。0 eV處的虛線表示費米能量。

(b)單層CrOCl的自旋態密度。

(d)和(e)單層CrOCl的自旋電荷密度。

(f)單層CrOCl的自旋波函數。

圖三：單層CrOCl和CrOBr的磁性性質

(a)熱容與磁距隨溫度的變化關系。

(b)預測的居里溫度與二維本征鐵磁CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆及稀磁GaMnAs的對比圖。

【小結】

在該文章中，作者運用計算方法在理論上提出了一種獲取二維本征鐵磁半導體的新途徑，即從層狀反鐵磁半導體剝離出二維本征鐵磁半導體。研究結果表明，由于CrOCl和CrOBr的剝離能遠低于石墨，因此，單層CrOCl和CrOBr極容易從其體材料通過機械剝離等方法獲得。作者通過聲子散射譜和分子動力學模擬證明了上述所預測的二維單層鐵磁材料在動力學和熱力學上都是穩定的。基于蒙特卡洛模擬，預測的單層CrOCl和CrOBr的居里溫度分別為160和129K，遠高于近期報道的二維本征鐵磁體CrI₃ (T_C=45 K)和Ge₂Cr₂Te₆ (T_C=20 K)，因此，該系列材料更有望應用于半導體自旋電子器件中。

本文鏈接：2D Intrinsic Ferromagnets from van der Waals Antiferromagnets (J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.7b12976)

本文的第一及通訊作者單位皆為北京航空航天大學，第一作者為繆奶華副教授，通訊作者為孫志梅教授。繆奶華副教授于2015年獲得比利時列日大學物理學博士學位，2016年入選北航“卓越百人”計劃，長期從事材料物性的第一性原理計算和分子動力學模擬等，相關工作發表在JACS，ACS Nano, Nano Energy，APL，JPCC等期刊上。孫志梅教授長期從事材料電子結構計算和分子動力學模擬研究及相關實驗，在半導體材料和高性能結構材料的結構與性能研究中取得了顯著成績。在PNAS，Phys. Rev. Lett.，JACS，Nano Lett.，ACS Nano，Nano Energy，Appl.Phys. Lett.，Phys. Rev. B，Acta. Mater.等SCI期刊上發表論文160余篇。

相關文獻推薦：

近年該團隊在二維晶體，MBene，MXene等方面的文章推薦：

1. Naihua Miao et.al., J. Am. Chem. Soc., 2018, 140 (7), pp 2417–2420.
2. Zhen Li et.al., Nano Energy, 43,?2018, 285-290.
3. Naihua Miao et.al., J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (32), pp 11125–11131.
4. Zhonglu Guo et.al., J. Mater. Chem. A, 2017, 5 (45), 23530-23535.
5. Chen Si et.al., Nano Lett., 2016, 16 (10), pp 6584–6591.
6. Zhonglu Guo et.al., J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 11446-11452.
7. Chen Si et.al., ACS Appl. Mater. Interfaces, 2015, 7 (31), pp 17510–17515.

本文由北京航空航天大學孫志梅教授團隊提供。

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