蘇州大學馬萬里教授Adv. Mater.：通過前驅體調控的原位鈍化獲得高效PbS量子點太陽能電池

引言

硫化鉛量子點(PbS QDs)因其獨特的光電性能可調性，被廣泛應用于諸如近紅外探測器，發光二極管，場效應晶體管和太陽能電池等光電器件中。目前，文獻中報道的基于PbS QDs的太陽能電池認證效率已高達11.3%。基于PbS QDs的光伏器件效率增漲如此之迅速，原因主要可以歸結為以下兩點：1)器件結構的優化提高了器件效率和穩定性。2)合成后表面處理減少了隙間缺陷態。但是，需要注意的是，光伏器件性能主要由三個步驟決定：1)初始材料合成，2)合成后表面處理，3)器件制備過程。目前為止，大部分科研人員都將目光投在后兩者對于器件性能的提升上；而對于PbS量子點的初始合成過程，卻鮮有人問津。

成果簡介???

近日，蘇州大學功能納米與軟物質研究院的馬萬里教授團隊在Advanced Materials上在線發表了題為In Situ Passivation for Efficient PbS Quantum Dot Solar Cells by Precursor Engineering的論文。該論文詳細研究了PbS量子點前驅體對于器件性能的影響。作者使用氧化鉛和三水合醋酸鉛合成了兩種PbS量子點，并基于這兩種PbS量子點制備了光伏器件。基于PbAc-PbS量子點的器件獲得了10.82%的器件效率，第三方認證效率為10.62%。而基于PbO-PbS量子點的器件效率僅為9.39%。為探究器件性能差異的原因，作者通過短路電流、開路電壓對光強的依賴關系，瞬態光電壓衰減，穩態及瞬態熒光等測試，證明器件性能差異主要由于PbAc-PbS QDs薄膜缺陷態較少。進一步的，作者通過XPS證明，在合成過程中，溶液中的油酸、醋酸和羥基是競爭的表面配體。若溶液中無醋酸，PbS量子點表面將被油酸和羥基覆蓋，而羥基在此后的配體交換中無法被取代，并且會導致量子點表面形成缺陷態。而使用三水合醋酸鉛作為鉛源，引入的醋酸根可以在合成中起到表面配體的作用。由于醋酸根具有比油酸根更小的位阻和更高的結合能，醋酸根可以更好的覆蓋PbS量子點表面，并且取代部分表面的羥基。而在后續的配體交換過程中，醋酸根可以被TBAI或EDT交換掉，獲得更好的鈍化。該工作不僅揭示了初始材料合成對于量子點性質的重要影響，而且提供了通過前驅體調控進一步提高光伏器件性能的新途徑。

圖文導讀

圖1. 器件結構示意圖及器件光伏性能。

(a)器件結構示意圖。

(b)PbAc-PbS QDs器件截面的掃描電子顯微鏡圖。

(c)PbS QDs器件的電流電壓曲線。

(d)國家光伏質檢中心認證的PbAc-PbS QDs器件的J-V曲線。

圖2.器件性能及量子點薄膜表征。

(a)器件J_sc和(b) V_oc隨光照強度變化的依賴關系。

(c) PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs器件的瞬態光電壓衰減曲線。

(d)TBAI和EDT處理后的PbS QDs薄膜的穩態熒光譜圖。

(e)TBAI和EDT處理后的PbS QDs薄膜的瞬態熒光譜圖。

(f)TBAI處理后的PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs薄膜的二維瞬態熒光譜圖。

圖3. PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs的X射線光電子能譜。

(a)油酸配體、TBAI或EDT處理后的DFAcPb-PbS QDs薄膜的F 1s譜。

(b)TBAI配體交換后的PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs薄膜的I 3d譜圖。

(c)TBAI配體交換后的PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs薄膜中的碘鉛元素比。

(d) TBAI和(e)EDT配體交換后的PbO-PbS QDs和PbAc-PbS QDs薄膜中的O 1s譜。

圖4. PbS量子點合成時、TBAI或EDT處理后的111晶面配體變化示意圖。

鳴謝

蘇州大學功能納米與軟物質研究院的碩士生汪永杰和博士生盧坤媛為該論文的共同第一作者，馬萬里教授為獨立通訊作者，荷蘭格羅林根大學的Maria Antonietta Loi教授課題組對量子點的表征給予了幫助。該工作獲得國家重點研發計劃、江蘇省自然科學基金、國家自然科學基金、江蘇省優勢學科建設工程項目以及“111”項目的支持。馬萬里教授團隊近年來在量子點太陽能電池的制備工藝,器件結構以及量子點疊層器件等方面報道了一系列原創性的工作，相關成果發表在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., J. Mater. Chem. A等國際知名期刊上。

文章鏈接：In Situ Passivation for Efficient PbS Quantum Dot Solar Cells by Precursor Engineering. (Advanced Materials, 2018, DOI: 10.1002/adma.201704871)

本文來自蘇州大學功能納米與軟物質研究院馬萬里教授團隊，特此感謝！

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