PRL: 無動量激發的方向力和Peierls扭曲固體中的有序轉變——以GeTe為例

Annay 5年前 (2018-05-20) 6854瀏覽

【引言】

超快激光誘導相變在許多應用中起著重要作用，如在材料微納加工，器件制造和光存儲器等。而了解控制相變背后的物理機制是控制材料結構以及優化器件性能的關鍵。

【成果簡介】

?近日，吉林大學李賢斌、孫洪波與倫斯勒理工學院張繩百通過TDDFT-MD研究了GeTe中的動態電子-晶格耦合，揭示了電子激發對菱形-立方（r-to-c）相變的作用。激發使得沿[001]方向引入了相干力，這可能歸因于Peierls扭曲固體的特殊勢能面。該作用力驅動Ge和Te原子以A1g光學聲子模式運動且兩者運動相位（方向）相反。隨著這種振蕩模式的衰減，GeTe發生了菱方到立方相的轉變，該過程不涉及原子擴散、缺陷形成、以及立方相的成核-生長，因此在1皮秒左右便實現相變。該發現的關鍵在于激發引起的定向（恢復）力，其在[001]方向上激活菱方相A1g聲子模式。該研究發表于Physical Review Letters，題為“Directional Forces by Momentumless Excitation and Order-to-Order Transition in Peierls-Distorted Solids: The Case of GeTe”，第一作者為博士生陳念科。

?【圖文導讀】

圖1. c-GeTe和r-GeTe的原子化圖像與超胞模擬

（a）立方相c-GeTe和（b）菱方相r-GeTe的原子局域圖像。

（c）模擬的超胞，較大的球表示菱方相原胞。

圖2. 態密度與勢能面等

（a）局域態密度（PDOS）。陰影區域表示對5％激發態下的占據數進行粗略估計。

（b）勢能面（PES）。灰線是基態，而紫線是激發態。

（c）激發引起的原子力（紅色箭頭）。漸變的綠色表示Ge原子的位置。在基本單元中心平面上顯示了基態和激發態之間的電荷密度差異（CDD），切面以藍色實線表示（d）和（e）。CDD的單位是e/a03，其中a0是玻爾半徑。

圖3. 在5％激發下GeTe的相關參數隨時間的變化

5％激發的GeTe的（a）力，（b）鍵長，以及（c）鍵角，（d）中的紅色實線和黑色虛線分別表示熔點（Tm）和鐵電轉變居里溫度（Tr-c）。

圖4. 激發后鍵長概率密度分布隨時間的變化

圖中所用的時間對應于圖3（b）中的鍵長的差異最大的峰和谷。虛線分別是峰位分別在2.84、3.02和3.25 ?的高斯擬合。

圖5. 原子運動軌跡

5％激發時，從0到1.2 ps時間范圍內為原子在TDDFT-MD模擬中的運動軌跡。

?【小結】

?該研究以TDDFT-MD模擬揭示了光激發下有序相變的顯著物理特性。雖然光子是無動量的，但通過將Peierls扭曲固體從雙重最小值勢能面激發到單一最小值勢能面，原子的相干集體運動成為可能，這些原子與菱方相A1g光學聲子模式強烈耦合。雖然目前該研究主要關注GeTe的相變，但它并不是一個孤立的案例。其實GeTe所屬的鐵電固體，或者更廣泛地說具有Peierls畸變的固體應該具有圖2（b）中類似的勢能面特征。在Peierls扭曲的Bi、Sb、Te和Ti2O3中，已經觀察到A1g模式的激光選擇性激發。因此研究人員相信，該相變機制可能適用于其中的許多體系，因此該發現為尋找電子、光電子和能源應用的超快有序相變材料開辟了新的方向。

文獻鏈接：Directional Forces by Momentumless Excitation and Order-to-Order Transition in Peierls-Distorted Solids: The Case of GeTe (Physical Review Letters 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.185701)

該研究由吉林大學李賢斌博士主持。李博士帶領的吉大計算半導體物理實驗室(www.ioe-jlu.cn/csp) 采用電子結構計算方法長期從事信息器件相關的半導體物理問題研究，重點探索半導體超快相變規律、半導體無序系統電子規律等問題。本研究的GeTe屬于相變信息存儲材料，研究組在相變信息存儲半導體的調控與設計上取得的進展有：

  1. Directional Forces by Momentumless Excitation and Order-to-Order Transition?in Peierls-Distorted Solids: The Case of GeTe.?Phys. Rev. Lett. 120, 185701 (2018).
  2. Strong electron-polarized atom chain in amorphous phase-change?memory GeSbTe alloy.?Acta Mater.?143, 102 (2017).
  3. Element-specific amorphization of vacancy-ordered GeSbTe for ternary-state phase change memory. Acta Mater. 136, 242 (2017).
  4. Origin of high thermal stability of amorphous Ge1Cu2Te3 alloy: A significant Cu-bonding reconfiguration modulated by Te lone-pair electrons for crystallization, Acta Mater. 90, 88 (2015).
  5. One order of magnitude faster phase change at reduced power in Ti-Sb-Te, Nature Commun. 5, 4086 (2014).
  6. New structural picture of the Ge2Sb2Te5 phase-change alloy, Phys. Rev. Lett. 106, 025501 (2011).
  7. Role of electronic excitation in the amorphization of Ge-Sb-Te alloys, Phys. Rev. Lett. 107, 015501 (2011).

本文由材料人計算材料組Annay供稿，材料牛整理編輯。

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