Nat. Mater: 能谷分裂的二維半導體中的Holstein極化子

【引言】

研究極化子的光譜函數是理解極化子動力學的關鍵，本文對兩個標準模型，即frollich極化子和Holstein極化子進行了研究。后者是一種更真實的極化子晶格模型，其空間范圍可以是在幾個原子內的短程(e-ph耦合常數λ>1的小極化子)或在幾個原子上的長距離(λ< 1的大極化子)。即使是這個簡單的模型也很難解析求解，而且微擾理論未能解釋小極化子和大極化子之間的重要中間區域(λ≈1)。最近研究人員用不同的理論方法成功地計算了λ≈1處Holstein極化子的光譜函數。這些已經普遍預測拋物線帶中的電子被n個聲子散射以形成e+nph連續體表示。與這些連續體混合的狀態使拋物線帶分離成一系列子帶，并伴隨著小間隙以及在聲子能量整數倍(–nΩ₀, n=1, 2, 3, …)的色散平坦化。平坦部分的光譜權重被抑制，使得模擬的光譜函數看起來是一系列破碎帶，這與傳統的扭結、峰谷駝峰和抖動不同。Holstein極化子的這種特征光譜函數應該用角分辨光電發射光譜(ARPES)來觀察，但由于缺乏合適的材料體系，目前只在超冷原子氣體中進行研究。

另一方面，2H過渡金屬硫化物(TMDs)作為一類具有谷簡并性的二維范德華半導體，一直受到廣泛關注。這種谷自由度打開了由短波長聲子介導的兩個等價谷電子態之間強耦合的通道，這有可能用于研究短距離e-ph耦合。此外，研究人員發現在體(或多層) TMDs表面進行電子摻雜可以形成超導圓頂。目前研究人員發現MoS₂具有高達12k的臨界溫度(Tc)，這是TMDs中的記錄，這使得探索強電子-玻色子耦合的特征成為理想。目前已經有ARPES在體或多層TMDs上的實驗，其表面層通過沉積堿金屬原子進行化學摻雜，這是形成2D電偶極子層的技術。然而，迄今為止，還沒有關于電子-玻色子耦合的明確跡象的報道。

【成果簡介】

近日，來自韓國延世大學的Keun Su Kim教授在Nature Materials發文，題為：Holstein polaron in a valley-degenerate two-dimensional semiconductor。該團隊報道了在表面摻雜的層狀半導體MoS₂中發現Holstein極化子，其中發現了一個令人費解的臨界溫度為12k的2D超導圓頂。利用電荷載流子的高分辨率能帶映射，該團隊發現強能帶重整化被認為是Holstein極化子迄今未觀察到的光譜函數。MoS₂中電子-聲子(e-ph)耦合的短程性質可以用其谷簡并性來解釋，谷簡并性使得聲學聲子介導的強通道間耦合成為可能。耦合強度沿超導穹面逐漸增大，直至中間區域，這表明二維超導中存在雙極化子對。

【圖文導讀】

圖1. MoS₂的荷斯坦極化子

a . MoS₂中極化子的示意圖；

b、MoS₂中Holstein極化子的能譜，這是由聲子介導的K和K′谷之間的強耦合(箭頭)引起的；

c、基于k平均近似(方法)的零(λ= 0)和中間(λ= 0.5) e-ph耦合的荷爾斯泰因極化子的模擬譜函數；

d、摻有Rb原子的二氧化硅在ρ=5×1013 cm^–2處的ARPES光譜的三維表示；

e、在d中紅色虛線框包圍的區域獲取的高分辨率ARPES數據，并相對于K點的對稱化；

圖2. Holstein極化子的光譜函數

a、K處從K點到費米動量(kF)的一系列EDCs，步長為0.007 ?^–1；

b、作為k .δn函數繪制的磁極能量位置是在–nΩ₀和k_n處的反交叉間隙；

c，沿b中紅色所示的極化子色散；

d . b (方法)中平坦色散區λ= 0.5的模擬譜函數；

e、為圖1d中T點和K點之間由黑色虛線框包圍的區域獲取的高分辨率ARPES數據；

f，e中所示數據的集成EDC；

圖3. 極化子的摻雜依賴性

a，b，在每個面板底部給出的ρ(10³ cm^–2)處獲得的ARPES系列光譜，光子能量為54ev，樣品溫度為7k；

c、圖a數據中在k_F處的EDC；

d、圖c中相應峰位；

圖4. e-ph耦合強度和超導性

a、極化子帶(實心圓)和裸帶(空心圓)的有效質量繪制為ρ的函數；

b、在兩個K谷具有相反自旋的兩個極化子通過聲子交換(雙極化子耦合)耦合示意圖；

【結論】

這些實驗結果表明，聲學聲子交換中極化子的通道間耦合(雙極化子耦合)可能在Cooper對的形成中起關鍵作用，這與通道間單線對的圖像是一致的。因此，在進一步討論和理論研究超導機制時，該團隊對MoS₂中Holstein極化子，以及對其在高T_c FeSe/SrTiO₃和SrTiO₃中的長程對應體的進行了觀察。該團隊在MoS₂中觀察到Holstein極化子也可能有助于理解MoS₂基器件中的載流子遷移率和動力學。

文獻鏈接：Holstein polaron in a valley-degenerate two-dimensional semiconductor, (Nature Materials, 2018, DOI: 10.1038/s41563-018-0092-7)

本文由材料人電子電工學術組Z. Chen供稿，材料牛整理編輯。

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