浙江大學&新加坡國立大學Nature子刊：二維限域內室溫面外鐵電和隧道電流變的直接觀察

cc 5年前 (2018-08-28) 4206瀏覽

【前言】

在凝聚態物質中，有序參數，如鐵磁磁化、超導能隙和鐵電極化，由于尺寸、表面和界面效應以及量子波動，通常在減小的尺寸下被抑制。最近，研究人員觀察到單層Fe膜表現出長程鐵磁有序，并且在單層金屬膜和FeSe膜中存在二維超導性，這完全打破了長程有序的尺寸限制。在鐵電中，雖然在原子厚的SnTe中實驗觀察到了強的面內自發極化，但是由于鐵電(FE)/金屬界面處極化電荷的不完全屏蔽以及界面應變、錯配位錯和表面重建的外在影響，認為原始薄膜中存在面外鐵電的臨界厚度。理論上，鈦酸鋇(BTO)的臨界厚度為2.4 nm，而實驗表明BaTiO3 (BTO)的臨界厚度為1.2 nm，共聚物的臨界厚度為1 nm。最近，在通過離子研磨變薄的1.5 (u.c.)電池厚的PbZr0.2Ti0.8O3 (PZT)膜中觀察到自發極化，其體積值為17 %。然而，到目前為止，直接生長原子厚度的FE膜在室溫下具有垂直于膜表面的極化仍然是一個挑戰。

【成果簡介】

近日，來自浙江大學的田鶴研究員和新加坡國立大學的Chen Jingsheng副教授（通訊作者）聯合在Nature Communications上發表文章，題為：Direct observation of room-temperature out-of-plane ferroelectricity and tunneling electroresistance at the two-dimensional limit。四方相BiFeO3超薄薄膜顯示了室溫下二維極限的鐵電順序。使用球差校正的掃描透射電子顯微鏡，作者直接觀察到了一個單位晶胞厚的BiFeO3薄膜中強的面外自發極化。高分辨率壓電響應力顯微鏡測量表明，極化是穩定的和可切換的，而在BiFeO3薄膜中實現了高達370 %的隧道電流變效應。基于第一原理計算和開爾文探針力顯微鏡測量，作者解釋了通過氧化物電極中的離子位移和表面電荷來穩定極化的機理。作者的結果表明，BiFeO3薄膜中的鐵電臨界厚度實際上是不存在的，這使得它成為高密度非易失性存儲器的一個有希望的候選者。

【圖文導讀】

圖一. 2-和3-u.c. BFO中極化的原子尺度觀察

a 2-u.c. BFO的原子分辨HAADF-STEM圖；

b a中白色虛線矩形標記的區域的放大圖像和B位點原子位移矢量地圖的疊加；

c鐵電BFO的晶胞示意圖

d 3 -u.c. BFO膜的HAADF – STEM圖；

e .從d中白色虛線矩形標記的區域疊加放大的圖像和B站點原子位移矢量地圖

f-j分別為e的Bi、Fe、Sr、Ru和重疊的EDX元素圖；

圖二. 通過實驗和計算數據定量分析BFO中的偏心位移和晶格參數

a 沿著圖1d中的紫色和紅色線，穿過SRO/BFO異質界面的A位點(頂部，紫色)和B位點(底部，紅色)陽離子的STEM強度分布。

b在實驗和計算中，SRO/BFO界面附近B位陽離子的平均偏心位移；

c 從A–A (Bi–Bi, Sr–Sr)的距離和B–B (Fe–Fe, Ru–Ru)的距離推導出c和a軸晶格參數。

圖三 2和3-u.c.BFO薄膜中的鐵電開關和穩定性

a, b 2-u.c.平面外SS-PFM振幅(半填充綠色正方形)和相位(填充藍色圓圈)曲線；

c，d 3-u.c.平面外SS - PFM振幅(半填充綠色正方形)和相位(填充藍色圓圈)曲線；

e, f? 2-u.c.的平面外PFM振幅和相位圖像;

g，h 2-u.c.平面外PFM振幅和相位圖像；

圖四. 1-u.c. BFO中的鐵電隧道結和隧道機制

a處于關閉和開啟狀態的靜電勢(?)分布示意圖；

b在兩個相反極化方向(藍色、向下、橙色、向上)的小電壓范圍內的J - V曲線。

圖5. SRO/BFO四方結構的確認

a在四方SRO( 001 ) STO上的四方BFO的示意圖；

b–d 分別圍繞{204} (b)、{103} (c)和{113} (d)的b- d面內不對稱互惠空間映射(RSM)；

【總結】

作者觀察到了平面外室溫鐵電性及其在四方晶系BiFeO3薄膜中的可轉換性，直到二維極限。實驗觀察和理論計算表明，氧化物電極的晶體結構、四方性、界面化學環境和離子極化有助于降低或消除鐵電的臨界厚度。此外，在FTJ中，使用1-u.c.四方BiFeO3隧道勢壘，TER比率達到了約370 %，這對于高密度數據存儲顯示出巨大的前景。作者的發現將為鐵電基器件的小型化開辟可能性。

文獻鏈接：Direct observation of room-temperature out-of-plane ferroelectricity and tunneling electroresistance at the two-dimensional limit, (Nature Communications, 2018, DOI: DOI: 10.1038/s41467-018-05662-y)。

本文由材料人電子電工學術組Z. Chen供稿，材料牛整理編輯。

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