物理所高鴻鈞、杜世萱AM: 石墨烯/硅烯范德華異質結構中的穩定硅烯

Annay 5年前 (2018-10-11) 31913瀏覽

【引言】

作為石墨烯的二維類似物，硅烯最近成為科研人員廣泛研究的材料。理論上預測的硅烯和基于硅烯的范德瓦爾斯異質結雖然具有令人感興趣的物理性質，但是由于硅烯在空氣中易于氧化，目前來說，在實驗上制備此類器件仍然具有很大的挑戰性。

【成果簡介】

近日，中國科學院物理研究所高鴻鈞、杜世萱（共同通訊）等研究人員通過硅插層方法成功制備了石墨烯/硅烯范德瓦爾斯異質結構。密度泛函理論計算顯示石墨烯和硅烯層之間的相互作用較弱，證實了范德華異質結構的形成。他們首先在Ru(0001)襯底上生長石墨烯層，并在其下插入硅原子以構筑硅烯。同時，他們通過控制硅的量，在石墨烯下制備不同類型的硅烯納米結構并通過掃描隧道顯微鏡（STM）成像分析。在低劑量下，在石墨烯摩爾圖案的頂部（atop）區域下周期性排列的硅烯納米片段陣列是一種新型的本征圖案化的二維材料；而在較高劑量下，插入的Si形成硅烯單層。在更高的Si劑量下，在石墨烯和基底之間則形成多層硅烯。將所制備的石墨烯/硅烯異質結構在環境條件下暴露兩周，沒有顯示出可觀察到的損壞，表明了其良好的空氣穩定性。該研究發表于Advanced Materials，題為“Stable Silicene in Graphene/Silicene Van der Waals Heterostructures”。文章第一作者為物理所李更。

【圖文導讀】

圖1. 在石墨烯/Ru(0001)界面處的硅烯結構形成示意圖

在退火過程中，沉積的Si原子插入到石墨烯和Ru基底之間。Si含量較小時，Si原子在頂部區域下方形成蜂窩狀硅烯納米薄片。隨著Si嵌入的增加，形成硅烯單層和多層。

圖2. 硅烯納米薄片的形成

（a）STM形貌顯示Si插層后的石墨烯/Ru(0001)結構。插圖為（a）的放大圖像。（b，c）分別為在-0.5V和-0.1V的不同偏壓下在相同區域得到的原子級分辨率圖像。（d）在atop位下方插層26個Si原子的原子結構模型。（e，f）分別為（d）中的模型在-0.5V和-0.1V的樣品偏壓下通過第一性原理計算模擬的STM圖像。

圖3. 單層硅烯的形成

（a）封裝在石墨烯和Ru(0001)之間的單層硅烯的STM圖像。（b）為完整碳原子晶格的原子分辨率圖像。（c）(7×7)Ru(0001)/(√21×√21)硅烯/(8×8)石墨烯構型的弛豫原子模型的頂視圖和側視圖（超晶格元胞由紅色菱形標記）。（d）（c）中構型的第一性原理模擬STM圖像。

圖4. 石墨烯/硅烯異質結構的電子局域函數（ELF）計算和輸運特性

（a，b）硅原子平面上的硅烯納米片和單層的ELF圖。c）在105 K下測量的石墨烯/硅烯/釕垂直異質結構的電流-電壓曲線，顯示典型的肖特基樣整流行為。插圖是樣品結構和測量的示意圖。 d）伏安曲線的對數圖。通過將其與Schockley模型擬合，可以得到 ~1.5的理想因子。

【小結】

本項研究表明，通過精確控制Si和石墨烯之間的插層過程，可以實現不同類型的石墨烯/硅烯異質結構：硅烯納米片陣列和硅烯單層和多層。STM表征和DFT模擬都明確地支持觀察到的結構。石墨烯和硅烯之間的相互作用屬于范德瓦爾斯型，如ELF計算所證明。所展示的這些結構的空氣穩定性在將來的硅烯器件制造中將是有用的。對垂直異質結構的測量確實顯示出明確定義的肖特基整流行為，表明生長的石墨烯/硅烯異質結構代表了一類新興的穩定和功能性二維異質結構。研究人員也注意到制備的異質結構仍然與金屬釕襯底鍵合，這限制了其實際應用，而在未來，進一步將異質結構轉移到絕緣基板上的研究則是很有必要的。

文獻鏈接：Stable Silicene in Graphene/Silicene Van der Waals Heterostructures (Advanced Materials 2018, DOI: 10.1002/adma.201804650)

【團隊介紹】

中國科學院物理研究所高鴻鈞課題組長期從事低維信息材料、低維有機功能材料以及以石墨烯為代表的新型二維材料的構筑和探索其物理性質方面的工作。課題組長高鴻鈞是國際知名的凝聚態物理學家、中國科學院院士、第三世界科學院院士，是我國低維信息材料和低維物理研究領域的領軍人物之一。他的相關研究成果兩次入選“中國十大科技進展/新聞”，發表SCI論文350余篇，總引用18000余次，在國際/國內重要會議上作大會報告和邀請報告100余次。他獲得了德國“洪堡研究獎”、第三世界科學院“物理獎”、全球華人物理學會“亞洲成就獎”、“中國科學院杰出科技成就獎”、“何梁何利科學與技術進步獎”、國家自然科學二等獎、第七屆中國青年科技獎、陳嘉庚科學獎等。近年來他帶領團隊成功制備了以硅烯、鍺烯、鉿烯、銻烯等多種超越石墨烯的新型二維原子晶體材料，其中鍺烯、鉿烯等材料均是在國際上首次制備合成；利用分子束外延的方法制備了包括PtSe2, CuSe等在內的多種二維雙元原子晶體材料；利用插層技術首次構筑了石墨烯/硅烯范德華異質結構。

【團隊在該領域代表性工作】

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  2. Y. Pan, H.G. Zhang, D.X. Shi, J.T. Sun, S.X. Du, F. Liu, H. -J. Gao, "Highly Ordered, Millimeter-Scale, Continuous, Single-Crystalline Graphene Monolayer Formed on Ru (0001) ", Adv. Mater. 21, 2777-2780 (2009)
  3. Y. Pan, M. Gao, L. Huang, F. Liu, H. -J. Gao, "Directed self-assembly of monodispersed platinum nanoclusters on graphene Moiré template", Appl. Phys. Lett. 95, 093106(2009)
  4. H. T. Zhou, J. H. Mao, G. Li, Y. L. Wang, X. L. Feng, S. X. Du, K. Mu llen, and H.-J. Gao, “Direct Imaging of Intrinsic Molecular Orbitals Using Two-dimensional, Epitaxially-grown, Nanostructured Graphene for Study of Single Molecule and Interactions", Appl. Phys. Lett. 99, 153101 (2011)
  5. Li Huang, Yi Pan, Lida Pan, Min Gao, Wenyan Xu, Yande Que, Haitao Zhou, Yeliang Wang, Shixuan Du, and H.-J. Gao, “Intercalation of Metal Islands and Films at the Interface of Epitaxially Grown Graphene and Ru(0001) Surfaces", Appl. Phys. Lett. 99, 163107 (2011)
  6. Jinhai Mao, Li Huang, Yi Pan, Min Gao, Junfeng He, Haitao Zhou, Haiming Guo,Yuan Tian, Qiang Zou, Lizhi Zhang, Haigang Zhang, Yeliang Wang, Shixuan Du, Xingjiang Zhou, A. H. Castro Neto, and Hong-Jun Gao, "Silicon layer intercalation of centimeter-scale, epitaxially grown monolayer graphene on Ru(0001)", Appl. Phys. Lett. 100, 093101 (2012)
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    本文由材料人計算材料組Annay供稿，材料牛整理編輯。

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