深圳大學周曄Adv. Funct. Mater.：雙極型晶體管以及其功能應用的最新進展

【引言】

隨著網絡和信息技術的快速發展，新興的人工智能和物聯網已經引起工業和學術界的廣泛關注。為了成功實現它們的復雜的功能，各種基本電子元件被用來做功能模塊。晶體管作為最重要的元件之一，是現代電子設備和產品的基礎和關鍵要素。自20世紀50年代以來，晶體管逐漸取代真空管并最終實現了集成電路和微處理器的大規模生產。具有低成本，柔性和可靠性優勢的晶體管已經徹底改變了電子器件，使得電子器件更小，更便宜并且更高效。根據晶體管的開關特性和半導體內的主要載流子，晶體管的極性可以分類為單極（空穴主導的p型或電子主導的n型）或雙極型（電子和空穴的共同貢獻）。顯然，雙極型晶體管能夠將p型和n型電學性能集成到單個器件中，從而引起了有機化學和器件科學等各個領域的研究人員的廣泛關注和討論。盡管如此，根據半導體物理學，理論上每個半導體都能夠遷移空穴和電子，但到目前為止絕大多數晶體管仍然顯示出單極型主導的電荷傳輸。為了制造具有高遷移率和開關比以及低閾值電壓的高性能雙極型晶體管，具有相對小的帶隙的半導體材料，平滑和無缺陷的界面以及相對小的電荷注入勢壘的電極接觸都是十分重要的。同步傳輸兩種類型電荷的雙極型晶體管使得互補金屬氧化物半導體反相器的制造由于它們可控的分離的單極模式而更簡單，同時也使得結合晶體管開關特性和發光二極管發光能力的雙極型發光晶體管的制備更加高效。此外，通過添加額外的浮柵層和隧穿層，雙極型晶體管可以用來制備眾所周知的閃存，由于它具有基于捕獲/釋放機制的雙向閾值電壓偏移，其可以表現出更大的存儲窗口。受突觸間隙中神經遞質的流動與半導體中電荷的動態輸運和捕獲操作之間的相似性的啟發，雙極型晶體管也具有人工突觸仿真的巨大潛力。

【成果簡介】

近日，深圳大學周曄研究員和韓素婷副教授（共同通訊作者）討論了雙極型晶體管的能級排列、操作原理以及不同因素例如半導體材料、界面特性以及電極接觸對雙極型電學表現的影響。然后總結了不同類型的雙極型半導體材料的電學特性以及優缺點，最后介紹了雙極型晶體管的四個功能性應用（雙極型閃存、突觸晶體管、邏輯器件以及發光晶體管）并強調了不同的材料體系與應用系統接下來面臨的一系列挑戰以及可能的解決方案。文章的第一作者是深圳大學高等研究院研究生任意以及博士后楊曉楊。研究成果以題為“Recent Advances in Ambipolar Transistors for Functional Applications”發布在國際頂級期刊Adv. Funct. Mater.上。

?【圖文導讀】

圖一、本文作者

圖二、基于不同材料體系的雙極晶體管以及其功能性應用示意圖

圖三、 雙極型晶體管的結構原理示意圖

a-c) 雙極型晶體管在恒定源漏電壓和不同柵壓下的工作原理示意圖（a：無柵極偏壓; b：正柵極偏壓; c：負柵極偏壓）。 d）分別在零（左），正（中）和負（右）柵極偏壓下的MIS結構的能帶排列圖。 e）雙極型晶體管最常用的結構。?

圖四

a) SLG源漏電極的制備過程。 b）基于Si1TDPP-EE-COC6薄膜的OTFT的轉移特性曲線。 c）五種有機NDI-π-NDI小分子的合成路線。 d）不同NDI-π-NDI小分子的平均空穴和電子遷移率。 e）基于頂接觸底柵極的OFET結構的示意圖。 f）基于2OD-TTIFDM半導體的OFET的轉移特性曲線。 g）兩種有機分子的HOMO / LUMO能級和氧/水電化學氧化還原對之間的能級排列。 h）NDTI-BNT活性層的XRD圖案。 i）有機NDTI-BNT分子的HOMO和LUMO能級。 j）在空氣下基于NDTI-BNT的晶體管的轉移特性曲線。

圖五

a）底柵極頂接觸的基于indigo的OFET的結構（上）和各種indigo衍生物（下）。b）基于5,5'-diphenylindigo的OTFT的轉移特性曲線。 c）在p型和n型溝道模式下操作的基于DIAn的OFET的轉移特性曲線。 d）QBT和QBS的HOMO和LUMO能級以及AFM高度圖像。 e）基于QBS小分子的OFET的輸出特性曲線。 f）基于QBS小分子的OFET的轉移特性曲線。 g）不同并五苯衍生物的結構。 h）基于4的晶體管的N型輸出特性曲線。

圖六

a）M-BTDT和C₆₀之間的不同比重對晶體管的空穴和電子遷移率的影響。 b）M-BTDT和C₆₀的混合比為1：1的晶體管的輸出特性曲線。 c）在氮氣氛圍下測量的OFET的最大載流子遷移率與不同的DbT-TTAR比率的關系。 d）基于DbT-TTAR / DTTQ-11等比率混合的OFET的轉移特性曲線。 e-f）基于DPTTA-TCNQ共晶的晶體管的輸出特性曲線。

圖七

a）基于rubrene的有機單晶晶體管的示意圖。 b）基于rubrene的有機單晶晶體管的光學圖像。 c）基于rubrene的有機單晶晶體管的轉移特性曲線。 d）具有Ca和Au不對稱源-漏電極的有機單晶晶體管的光學圖像;基于α,ω-bis(biphenylyl)terthiophene單晶的雙極晶體管的輸出特性曲線。 e）通過在電極和活性層之間插入額外的電子注入層來增強電子注入的設計機制的示意圖;基于BP3T的雙極型有機單晶晶體管的輸出特性曲線。 f）基于TPT架構的垂直切割的OFET的SEM頂視圖;基于TPT晶體的雙極OFET的轉移特性曲線。

圖八

?a）使用新型源-漏電極（金屬（Au）/多晶有機半導體（pc-OSC）/四氫呋喃（TTC））來注入電子和空穴的3D FET結構示意圖。 b）能級排列揭示的電子和空穴注入機理示意圖。 c）單晶rubrene（sc-RU），pc-RU / sc-RU，TTC / sc-RU以及pc-RU / TTC / sc-RU的AFM形貌圖（從上到下）。 d-e）具有不同電極的基于單晶rubrene的晶體管的電子和空穴遷移率以及轉移特性曲線。 f-g）基于TIPS-PEN/C₆₀的OFET的轉移特性曲線。

圖九、雙極型有機小分子以及有機單晶的化學結構

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圖十

a）包含BDOPV受體和不同供體的分子結構。 b）BDOPV-TT的輸出特性曲線。c）基于包含DIID受體和(E)-1,2-bis(thiophen-2-yl)ethene供體的共軛聚合物的底柵極頂接觸OTFT的轉移特性曲線。 d）基于新型dibrominated thieno[3,2-b]thiophene isoindigo單體單元的分子結構;頂柵極底接觸OFET的轉移特性曲線。

圖十一

a）不同isoindigo衍生物的分子結構和各自的優點; 頂柵極底接觸OFET的器件結構; 退火后PAIID-BT-C3層的AFM形貌。 b）基于PAIID-BT-C3（在空氣氣氛下測量）的頂柵極底接觸OFET的輸出特性曲線。 c）共軛聚合物P6F的分子結構和基于P6F的頂柵極底接觸OFET的典型轉移特性曲線。 d）聚合物P1FIID-2FBT的分子結構和基于P1FIID-2FBT的頂柵極底接觸OFET轉移特性曲線。 e）根據理論計算的兩種載流子的有效質量; P1FIID-2FBT的能帶結構以及部分態密度。

圖十二

a）DPP-benzotriazole共聚物（（1-C₁₈）-DPP-（b-C₁₇）-BTZ）的化學結構; 基于（1-C₁₈）-DPP-（b-C₁₇）-BTZ薄膜（退火溫度：110℃）的晶體管的轉移特性曲線; （1-C₁₈）-DPP-（b-C₁₇）-BTZ（綠色）的電子和空穴遷移率與各種退火溫度之間的關系。 b）基于DPP的聚合物的分子結構; 在p溝道和n溝道操作下基于P5膜的OFET的典型輸出特性曲線。 c）基于PDPP2Tz-BDT納米線的底柵極頂接觸雙極型晶體管的結構示意圖; 基于PDPP2Tz-BDT納米線的OFET的轉移特性曲線。

圖十三a) 結合VBBT和DPP（命名為PDPP-VBBT）的共軛聚合物的分子結構。 b）通過滴鑄法（退火溫度：220℃）制備的PDPP-VBBT薄膜的AFM高度分布圖（左）和相信息（右）。 c）基于PDPP-VBBT的OFET的轉移特性曲線。 d）基于PDPP-TAT的OFET的輸出特性曲線。 e）合成的PDPP-4FTVT的化學結構; 基于在n溝道（左）和p溝道（右）模式下操作的PDPP-4FTVT的晶體管的轉移特性曲線（退火條件：溫度為200℃，持續時間為10分鐘）。

圖十四

a）共聚物DPP-CNTVT（受體）：DPP-SVS（供體）的化學結構。 b）基于五種不同共聚比例的共聚物DPP-CNTVT:DPP-SVS的頂柵極底接觸OFET的轉移特性曲線。 c）上述兩個部分之間的不同共聚比對電荷遷移率（左）和極性平衡（右）的影響。 d）聚合物PBCDC的空穴和電子遷移率與各種退火溫度之間的關系; PBCDC的輸出特性曲線。 e）HOMO和LUMO的電子分布圖以及通過DFT計算獲得的DBPy-Me的幾何構型。 f）共軛聚合物PDBPyBT的化學結構和頂柵極底接觸的基于PDBPyBT的OFET的轉移特性曲線。

圖十五

a）聚合物PTDPPSe-Si的化學結構和基于PTDPPSe-SiC₅薄膜（退火溫度：220℃）的OFET的轉移特性曲線。 b）PDBD-T和PDBD-Se的化學結構和基于PDBD-Se 薄膜的OFET的輸出特性曲線。 c）PDBD-Se的GIWAXS圖案（左）和AFM形貌（右）。 d）共聚物PBPTV的化學結構和頂柵極底接觸的OFET的示意圖。 e）從30個OFET獲得的電子和空穴遷移率的統計圖。

圖十六、 雙極型聚合物半導體的化學結構

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圖十七

a）通過利用具有各種聚合物主鏈或不同烷基鏈長度的各種共軛聚合物，選擇性溶解具有不同直徑和手性的SWNT。 b）刮涂程序的示意圖; 基于CVD和溶液法制備的SWNT的晶體管的電學性能對比圖。 c）柔性雙柵TFT的示意圖和光學圖像。 d）在各種控制柵極偏壓下測試的柔性TFT的轉移特性曲線; 在相同的控制柵極偏壓下測試的雙柵TFT的典型的p型和n型輸出特性曲線。

圖十八

a）黑磷FET在V_g高于和低于V_FB時的源極（V_s = 0V）和漏極（V_g = 0V）觸點的帶對準圖和肖特基勢壘示意圖（左）及僅空穴傳輸（中）和電子傳輸的能帶圖示意圖（右）。 b-d）雙極WSe₂ FET中的柵壓引起的費米能級偏移；（b）開爾文探針原子力顯微鏡測量WSe₂和Au的表面電位的示意圖；（c）WSe₂ FET的轉移特性（d）AFM形貌（頂部）及相應的表面電勢（底部）。 e-f）柵極電壓對Au電極和WSe₂的表面電勢影響。g）當晶體管源漏電壓變化時WSe₂的功函數變化。

圖十九

a）用金屬和離子液體作為柵極的MoS₂器件示意圖。 b）塊狀和薄膜MoS₂器件在EDLT技術下的轉移曲線。 c）EDLT晶體管的示意圖。 d）180K下EDLT的I-V特性。 e）無（上圖）和有（下圖）PMMA層修飾的MoS₂器件結構示意圖，及襯底有無PMMA層時器件的典型電導率（V_g）特性。?

圖二十

a）雙頂柵晶體管的光學顯微照片、結構示意圖，p和n-FET工作模式及其相應的實驗結果。 b）BV摻雜工藝器件（頂部）和Al₂O₃調制層器件（底部）的橫向p-n結示意圖，不同BV摻雜濃度的轉移曲線（上圖），以及O₂摻雜，BV摻雜和p-n結的器件轉移特性的對比圖。 c）MgO修飾厚度對單層和8L MoTe₂ FET的轉移特性影響。 d）摻雜MgO的MoTe2 FET結構示意圖及不同厚度MoTe2薄膜的能帶結構示意圖（左），及MgO 薄膜厚度對器件Vmin運動和電子遷移率的影響。

圖二十一

a）雙底柵WSe₂器件的光學顯微照片（頂部）和結構示意圖（底部）。 b）四種摻雜構型器件的轉移特性：NN，PP，PN和NP。c）PN構型的器件電學性能及能帶示意圖。 d）NP構型的器件電學性能及能帶示意圖。e）不同溝道寬度的Ni/Au和Pd/Au接觸的黑磷器件結構示意圖。 f）Ni和Pd接觸金屬的接觸電阻隨柵極偏壓的變化。 g）不同溝道寬度的Ni接觸黑磷 FETs的I-V轉移特性。 h）不同溝道寬度的Pd接觸黑磷 FETs的I-V轉移特性。

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圖二十二

a）針對grapheneh/BN器件的I-V轉移特性及石墨烯場效應隧穿晶體管的示意結構。 b）四個vdW異質結構器件（A1，A2，B1和B2）的低溫（T = 150mK）電導率曲線及器件示意圖。 c）垂直結構的MoS₂-WS₂異質結晶體管轉移特性及器件示意圖。 d）平面結構的MoS₂-WS₂異質結晶體管轉移特性及器件示意圖。 e）PSC / MoS₂異質結器件的轉移曲線及其載流子傳輸示意圖。f）MoS₂-紅熒烯異質結雙極晶體管的示意圖及轉移特性。 g）WSe₂ / MoS₂異質結雙通道FET的制備示意圖及光學圖像。h）在V_G < 0和V_G > 0時WSe₂ / MoS₂器件的橫向能帶圖及結構示意圖。 i）單通道WSe₂層和雙通道WSe₂ / MoS₂器件的I_D-V_G曲線。

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圖二十三

Ge/Si核/殼納米線晶體管中Si殼結晶度和形貌對性能的影響。 a)晶體管示意圖（左上），n型a-Si（中左）和c-Si（左下）殼納米線的HRTEM圖像及晶體管電學特性。 b）修整的n型c-Si殼納米線晶體管示意圖（頂部）及其電學特性（底部）。

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圖二十四

a）Cytop作為界面改性層的PbS晶體管示意圖（左）及器件電導率對比（紅色曲線：無改性；藍色曲線：Cytop界面改性）。 b）單柵（上圖）和雙柵（下圖）PbS基晶體管的示意結構。 c）雙柵極PbS基晶體管進行單柵測試的輸出特性：SiO₂柵極（左圖）或P（VDF-TrFE-CFE）柵極（右圖）。 d）雙柵極PbS晶體管的進行雙柵測試的轉移特性：SiO₂柵極（左圖）和P（VDF-TrFE-CFE）柵極（右圖）邊測試。 e）PbS晶體管在高溫（180K）和低溫（80K）下的轉移特性。

圖二十五

a）從左到右，從上到下：雙極型閃存的三維示意圖;有機材料PDPP-TBT的分子結構; PDPP-TBT和源極漏極金電極之間的能級排列; Au納米粒子電荷捕獲層的SEM形貌;上述柔性閃存的光學圖像。 b）存儲晶體管的各種數據水平的轉移特性曲線。 c）包括CuPc / N-C₆₀ DFG結構的3D OFET存儲器結構以及DFG的光學顯微鏡和TEM形貌。 d）基于CuPc / N-C₆₀ DFG架構的存儲器晶體管的轉移特性曲線。 e）柔性存儲晶體管陣列的示意圖。 f）在重復編程和擦除操作下的柔性OTFT非易失型存儲器的轉移特性曲線。 g）在平整狀態下的柔性晶體管的保持能力和在11.0mm（左）和5.8mm（右）的拉伸彎曲半徑下的閃存的轉移特性曲線。?

圖二十六

a）基于BP的突觸晶體管的示意圖和表示沿BP的互相垂直的x方向和y方向的轉移特性曲線。 b）分別在突觸晶體管的x（左）和y方向（右）實現的各向異性STDP特性。 c）基于BP的突觸網絡的示意圖（左）和光學圖像（中間）以及生物突觸網絡的示意圖（右）。 d）突觸晶體管的測量示意圖。 e）底柵極頂接觸式柔性FET的器件結構以及化學突觸和三端柔性突觸FET的類比。 f）在具有不同增強偏壓的各種負柵極脈沖下測量的EPSC;通過柔性突觸FET的電導調制成功實現生物重復的學習，遺忘和重新學習的功能。

圖二十七

a）基于PDPP-TBT / GO的CMOS反相器的示意圖（左），電壓轉移曲線（中間）和增益（右）。 b）通過噴墨印刷方法制造CMOS反相器的流程示意圖。 c）在不同數量的液滴下基于CsF摻雜的PCBM的OFET的轉移特性曲線; 基于p摻雜和n摻雜TFT的反相器結構; 不同類型反相器的電壓轉移曲線和增益。 d）頂部分裂柵極的雙極型OTFT的示意圖; 基于頂部分裂柵極的雙極型TFT的CMOS反相器的電壓轉移曲線（左），DC增益（頂部）以及I_DD（底部）。

圖二十八

a）P3HT（空穴傳輸）/ PDI（電子傳輸）“shish-kebab”結構的示意圖。 b）基于“shish-kebab”垂直雙極半導體層的CMOS反相器的示意圖。 c）上述反相器的電壓轉移特性（左）和增益（右）。 d）電路結構的橫截面圖像， P₃HT / PDI正交薄膜以及“NOR”和“NAND”電路的示意圖; 上述兩個電路的電壓轉移特性（“NAND”：左;“NOR”：右）。

圖二十九

a）基于通過調制光摻雜區域實現的MoTe₂的邏輯反相器的示意圖。 b）上述反相器在各種V_DD值（1, 2和3 V）下的輸出曲線。 c）在不同輸入偏壓下獲得的MoTe₂反相器的增益值。 d）基于單層WSe₂和離子凝膠電介質的雙電層晶體管的示意圖。 e）上述反相器在不同V_DD值（2.4和2.8 V）下的電壓轉移特性。 f）在各種V_in值下獲得的反相器的增益值。 g）制造的BP CMOS反相器的示意圖。 h）上述BP反相器的光學圖像。 i）不同輸入電壓和2 V恒定V_DD下的輸出電壓，增益值和器件電流。

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圖三十

a）雙極型OLET和活性層中使用的有機材料的分子結構的示意圖。 b）上述三層OLET的光學圖像。 c）基于F8BT的發光FET的示意圖。 d）發光FET的轉移曲線和EQE; 測試和模擬的具有不同厚度PMMA的發光FET的EQE。

圖三十一

a）基于WS₂單層的雙極型雙電層晶體管的電致發光圖。 b）基于WS₂的雙電層晶體管的光致發光和電致發光光譜。 c）基于WSe₂的雙電層晶體管的器件結構（頂部）和能級排列（底部）。 d）基于WSe₂的LET在不同電流方向上的圓偏振電致發光光譜。

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【總結與展望】

綜上所述，本文總結了雙極型晶體管的基本結構、操作原理、影響因素、實現方式、材料體系以及功能性應用，針對雙極型晶體管的最新研究進展，作者提出以下一些存在的挑戰（以有機雙極型半導體材料為例）：

（1）內在的有機化學結構與展現的電學特性的關系還未完全清楚，基于理論的二維的lamellar packing以及經常報道的herringbone packing motif有利于獲得較高的電子和空穴遷移率；

（2）理論預測的有機材料的雙極型傳輸與實際展現的電學表現仍然存在一定差距；

（3）新的基于縝密理論的雙極型材料設計的方法有待探索；

（4）雙極型晶體管在空氣中的操作穩定性有待進一步提高。

這些都需要對半導體材料的結構和能級，源漏電極的功函數以及對稱性，器件結構，界面接觸以及成膜性等進行綜合的考慮與探討。

文章鏈接：Recent Advances in Ambipolar Transistors for Functional Application。 (Adv. Funct. Mater. 2019, 1902105； DOI: 10.1002/adfm.201902105)

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本文由踏浪供稿。

周曄，深圳大學高等研究院特聘研究員，廣東省特支計劃科技創新青年拔尖人才，2008年于南京大學取得學士學位，2013年于香港城市大學取得博士學位，隨后于香港城市大學物理與材料科學系以及毫米波國家重點實驗室工作，2015年起任職于深圳大學。擔任《Science and Technology of Advanced Materials》、《Applied Nanoscience》副編輯，《Frontiers in Chemistry》、《Polymer International》、《Frontiers in Physics》客座編輯，《Multifunctional Materials》、《Chemistry》、《PLOS ONE》編委。他的研究領域包括基于功能材料的信息存儲與信息傳感，在Nat. Commun.、Mater. Today、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Mater. Horiz.、ACS Nano、Adv. Sci.、Nanoscale Horiz.、Small?等國際權威期刊發表SCI論文80余篇，擁有功能電子器件方面的授權美國發明專利3項，授權中國發明專利5項。

韓素婷，深圳大學微納光電子學研究院副教授，廣東省杰出青年基金獲得者，2014年獲得香港城市大學物理及材料科學系哲學博士學位。韓素婷主要從事功能電子器件領域的研究工作，在Mater. Today、Adv. Mater.、Nat. Commun.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Mater. Horiz.、Adv. Sci.、Small?等國際頂級期刊發表第一作者及通訊作者論文近50篇，其中20余篇論文被選為Advanced Materials?等雜志封面或卷首；獲得香港青年科學家獎最終入圍獎、香港城市大學最佳博士畢業論文獎、周亦卿研究生院獎、卓越學術研究一等獎、杰出學術表現獎等多項獎項。

研究工作匯總：

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3.Y. Wang, Z. Lv, Q. Liao, H. Shan, J. Chen, Y. Zhou,* L. Zhou, X. Chen, V. A. L. Roy,* Z. Wang, Z. Xu, Y.-J. Zeng and S.-T. Han,*?Synergies of electrochemical metallization and valance change in all-inorganic perovskite quantum dots for resistive switching,?Adv. Mater.?2018,?30,?1800327.

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