大連化物所&清華大學Nat. Commun.：揭示Pt1/Fe2O3單原子催化劑的配位結構和性能的關系

kv1004 4年前 (2019-10-30) 4792瀏覽

【引言】

單原子催化劑并不是一個原子的催化，而是由單原子金屬中心與周圍來自于載體的原子共同構成活性位，這就類似于均相催化中的金屬有機配合物催化。從這個角度講，單原子催化可以作為連接多相催化和均相催化的橋梁。但如何能像金屬有機催化中通過配體的改變來調控催化性能，這是單原子催化領域所面臨的難題之一。其最主要的挑戰來源于單原子催化劑的剛性結構，這種剛性結構往往造成在改變配位環境的同時造成單原子的聚集。因此，如何在不改變單原子分散的前提下來調控單原子的配位結構具有非常重要的意義，同時在實驗上也極具挑戰性。

【成果簡介】

近日，中國科學院大連化學物理研究所的王愛琴研究員、張濤院士與清華大學李雋教授（共同通訊作者）發展了一種制備單原子催化劑的新方法。他們用乙二胺來絡合Pt陽離子，然后通過惰性氣氛中的快速熱處理除去乙二胺。這種快速熱處理技術能夠保證在不改變單原子分散的條件下，精細調控單原子的配位環境。多種表征技術揭示出，隨著Pt-O配位數的減少，Pt的氧化態降低，加氫活性提高可以提高到目前文獻報道的最高水平。同時，由于選擇性只與單原子分散有關，因此該方法可以成功克服選擇加氫反應中活性與選擇性不可兼得的缺點。上述成果發表在國際期刊Nat. Commun.上。

【圖文導讀】

圖1.Pt₁/Fe₂O₃催化劑的兩種合成方法