Nature Computational Science：原子間勢的深度學習用于新材料開發

大兵哥 5個月前 (02-27) 1162瀏覽

一、【導讀】

原子間勢（IAPs）是描述凝聚態物質中原子與原子間相互作用的勢能。用機器學習開發描述相變系統的原子間勢可以更好地模擬復雜系統。原子模擬為理解結構相變的物理機制提供了有效手段。大多數材料計算研究的第一步是獲得平衡結構，這涉及在所有獨立晶格和原子自由度上導航勢能面（PES）以尋求最小值。原子模擬還用于探索材料系統的動力學演化，并獲得熱力學平均值和動力學性質（例如擴散常數）。盡管密度泛函理論（DFT）等電子結構方法提供了PES的最準確描述，然而，現有的IAP或使用規模較小，或對一般應用來說太不準確。

二、【成果掠影】

來自美國加州大學圣地亞哥分校Shyue Ping Ong（王學彬）教授團隊報告了基于具有三體相互作用的圖形神經網絡（M3GNet）的材料通用IAP。M3GNet IAP是在過去十年中由材料項目執行的大規模結構弛豫數據庫上進行的培訓，在結構弛豫、動態模擬和不同化學空間材料的性能預測方面具有廣泛的應用。基于M3GNet能量，從3100萬個假設晶體結構的篩選中，約180萬種材料被確定為對現有材料項目晶體具有潛在穩定性。在凸殼上方能量最低的前2000種材料中，1578種材料通過密度泛函理論計算被證實是穩定的。這些結果表明，機器學習加速了發現具有特殊性質的可合成材料的途徑。研究成果以題為“A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table” 發表在知名期刊Nature Computational Science上，Chi Chen博士為本文的一作兼通訊作者。

三、【核心創新點】

√報告了基于具有三體相互作用的圖形神經網絡（M3GNet）的材料通用IAP—M3GNet IAP，其在結構弛豫、動態模擬和不同化學空間材料的性能預測方面具有廣泛的應用?

四、【成果掠影】

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圖1?多體圖勢原理圖及主要計算模塊 ?2022 Springer Nature

該模型架構從包含位置的圖形開始，然后經過特征化過程，接著是主模塊，然后是帶有能量、力和應力輸出的讀出模塊。

 

圖2?MPF.2021.2.8數據集的分布 ?2022 Springer Nature

（a-b）原子的結構能（E）與力和應力分量分布間的關系。

（c）徑向分布函數g（r）（深藍色線）和原子對距離分布密度（淺藍色直方圖）。

（d）數據集中所有原子的元素計數，涵蓋周期表中的89種元素。

 

圖3?模型對測試數據集的預測與DFT計算的對比 ?2022 Springer Nature

（a-c）從能量、力和應力的測試數據來看，模型預測和DFT真實值匹配良好。

（d-f）能量、力和應力的累積誤差分布。

（g）模型計算的1521個聲子DOS中心數據（ω?）與Petretto和同事的PBEsol DFT計算結果（ω?）之間的對比。

（h）M3GNet模型（T?Debye）計算的11848個Debye溫度（不包括負模量）與de Jong等人的PBE DFT彈性張量之間的對比?

 

圖4?M3GNet晶體結構的弛豫 ?2022 Springer Nature

（a）M3GNet弛豫結構相對于DFT弛豫結構的體積絕對百分比誤差分布。

（b）M3GNet預測的能量（ê）與使用M3GNet和DFT放松的初始結構的基態能量（Egs）之間的差異。

 

圖5?M3GNet在材料發現中的應用 ?2022 Springer Nature

（a）來自任何化學和氧化物的前1000種最低Ehull-m材料的Ehull分布。

（b）在所有材料和氧化物材料的前1000中，低于Ehull-dft的材料比例。

（c-d）所有材料和氧化物材料的最終M3GNet預測能量與DFT能量的關系圖。

五、【成果啟示】

在這項工作中，作者通過將傳統IAP的許多身體特征與靈活的圖材料表示相結合，開發了基于圖的深度學習IAP的形式。自2011年材料項目成立以來，研究人員使用了大量未開發的數據集，該數據集包含來自結構松弛的187000多個能量、1600000個力和1600000個應力。基于具有三體相互作用（M3GNet）的圖形神經網絡（GNN）為周期表的89個元素訓練了一個通用IAP，該元素具有低能量、力和應力誤差。隨后演示了M3GNet在聲子和彈性計算、結構弛豫等方面的應用。研究人員進一步放寬了約3000萬個假定結構，以發現更多新材料。

原文詳情：A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table (Nature Computational Science, 2022, 2, 718-728)

本文由大兵哥供稿

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