Nat. Mater.：從分子石墨烯納米帶溶液中制備出高潔凈度的單電子晶體管

一、 【導讀】?

分子石墨烯納米帶（MGNRs）是一種有著優異光電性能和潛在應用的納米材料。與自上而下的納米制造方法不同，化學合成可以更好地控制其邊緣和拓撲結構，從而實現對納米帶光電性質和量子現象的精確調控。最近的研究表明，通過化學方法合成的MGNRs可以實現長達微秒的自旋相干時間。因此，利用單個MGNR來實現自旋和拓撲現象的量子電子傳輸具有廣闊的前景。然而，要實現量子實驗，必須使用具有特定潔凈度的單電子晶體管。目前，將MGNRs集成到電子納米器件中仍處于起步階段。此外，MGNRs的溶解度較差，也是制備可控器件的主要障礙之一。

二、【成果掠影】

近日，德國馬克斯普朗克微結構物理研究所馮新亮團隊和英國牛津大學的Lapo Bogani團隊合作開展的研究取得了新的進展。研究人員通過邊緣功能化的方法，成功增強了石墨烯納米帶的溶解度，并制備出了具有高潔凈度和尖銳單電子特征的傳輸器件。值得一提的是，強電子-振子耦合現象也導致了顯著的Franck–Condon封鎖效應，邊緣的原子定義可以實現對相關橫向彎曲模式的識別。這些研究結果展示了分子石墨烯如何直接從溶液中產生異常干凈的電子器件，并且電子特征的尖銳性為在原子精確的石墨烯納米結構中利用自旋和振動性質提供了新的道路。

?三、【核心創新點】

本研究采用具有優異液相分散性的石墨烯納米帶，成功制備了高潔凈度的單電子晶體管。通過這種方法，研究人員能夠精確控制納米帶的結構和性能，從而實現對其自旋態和拓撲態的研究。

?四、【數據概覽】

圖1 綜合設計。?2023 Springer Nature

a、分子石墨烯納米帶的骨架結構，顯示其原子精確的寬度和邊緣結構。b、2段的空間填充模型。c、獲得MGNR2的合成路線。

圖2? 分子納米帶的分解。?2023 Springer Nature

a、在氯仿中，化合物1（藍色）和化合物2（綠色）的歸一化紫外-可見吸收光譜。插圖顯示了兩個化合物的分子結構。b、不同濃度下MGNR2在氯仿中的溶液照片，顯示了其分散性。c、在541nm激發下，隨著濃度（C）的增加，化合物2在氯仿中的光致發光光譜演變。d、兩個峰值（中心波長分別為625和670nm）組成的寬發射結構的光致發光峰值面積與C之間的關系。e、1a（左圖）和2（右圖）在高度定向的熱解石墨基板上的原子力顯微鏡高度圖像。

圖3? 量子運輸的增強。?2023 Springer Nature

a、所使用的器件幾何結構示意圖。b、兩種幾何結構下的兩個典型器件的掃描電子顯微鏡圖像。c、使用化合物1制備的三個器件的穩定性圖表。d、使用化合物2制備的三個器件的穩定性圖表。

圖4 納米帶中的電子-振動耦合，溶解度增強。?2023 Springer Nature

a、顯示了化合物2的差分電導G與VSD和VG的振動狀態抑制細節（左）以及相應使用量子速率方程模型進行的模擬結果（右）。b、Franck-Condon障礙在納米器件的傳輸特性中的示意圖。c、當溫度從25mK（藍色）升高到500mK（綠色）時，傳輸通道Franck-Condon障礙的消除，同時使用Lorentzian擬合數據（線）。d、隨著化學勢μ的變化，Franck-Condon理論預測的障礙峰值的最大值（綠色）和最小值（黃色）以及實驗觀測到的障礙峰值（藍線）。e、Γ點處7meV振動模式的原子相對位移。f、最低振動模式的能量色散，其中綠色表示7meV的振動模式。

五、【成果啟示】

這些研究結果展示了由MGNRs制成的高潔凈度的電子器件，比以前的結果要優越得多。從化學的角度來看，這為探索新型的合成設計領域打開了大門，其目的在于在石墨烯納米帶的邊緣上放置不同的溶解基團以提高效率。通過這種方法，可以得到規則間隔的結構元素，避免了與表面活性劑相關的混亂和碳納米管性能下降的問題。

對于納米電子學，這些研究成果展示了令人振奮的新前景：現在可以獲得高潔凈度的原子級精度石墨烯納米器件。這將為研究人員在振動特性和電子特征之間建立直接的對應關系提供可能性。值得一提的是，由于無需懸浮納米帶，因此可以清晰地觀察到振動態物理。同時，所獲得的電子-振子耦合效果與超凈碳納米管器件相當，驗證了更優越的電子-振子耦合的預測。這些研究結果將有助于開辟基于原子級精度石墨烯納米帶的納米機械器件的新路徑，促進納米電子學和量子計算等領域的發展。

原文詳情：Niu, W., Sopp, S., Lodi, A. et al. Exceptionally clean single-electron transistors from solutions of molecular graphene nanoribbons. Nat. Mater. 22, 180–185 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41563-022-01460-6