華南理工周博教授團隊AFM封面：選擇性激發策略實現單納米顆粒光色調控

【導讀】

光子上轉換是一種將低能量的光子轉換成高能量光子的發光現象，在超分辨成像、微納激光、光學存儲、立體顯示以及生物診療等領域具有重要應用前景。特別是近年來光色可切換上轉換的發現進一步促進了稀土納米材料在上述領域的應用。然而，已報道的光色切換納米粒子發光嚴重依賴稀土摻雜離子的空間分布和基質組分，特別是需要精確優化光子阻擋納米層避免發生光譜串擾，導致材料結構設計以及化學合成過程極為復雜。如何實現靈活的上轉換光色切換以及全色發光智能調控是本領域的一個重要課題。

【成果掠影】

近日，華南理工大學發光材料與器件國家重點實驗室周博教授團隊提出了一種基于選擇性激發策略的正交發光機制。利用Yb³⁺離子²F_5/2←²F_7/2躍遷的寬帶吸收特性，采用915 nm激光選擇性激活多層納米結構中的Yb³⁺-敏化層，避免了采用傳統的980 nm波長會同時激活Yb³⁺和Er³⁺而造成的層間光譜串擾問題，通過簡單切換915 nm和1530 nm激發光波長實現了紅/綠、藍/紅和藍/綠的光色切換。本方案也減小了對于摻雜和發光層位置設計的依賴。研究同時發現，Yb³⁺-Er³⁺能量傳遞上轉換與自敏化發光（Er³⁺-Er³⁺）上升時間不同，調控980 nm激發光的脈寬也可實現發光顏色調節。進一步結合發光動力學調控實現了單顆粒全色發光，在多模式防偽、信息安全和生物應用等領域展現出重大應用潛力。該研究成果以“Engineering Orthogonal Upconversion through Selective Excitation in a Single Nanoparticle”為題發表在Adv. Funct. Mater.上（封面文章）。

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【數據概覽】

圖1：基于選擇性激發策略的樣品結構設計

a,b) 普通多層核殼納米粒子采用光子阻擋層抑制980 nm激發造成的發光串擾；

1. c) Yb³⁺和Er³⁺的吸收光譜比較；

d,e)?采用915 nm波長的選擇性激發Yb的示意圖及發光樣品結構設計。

圖2：紅/綠發光樣品結構設計及光譜結果

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a-c)?樣品結構設計及表征；

1. d)分別采用915 nm和1530 nm激發的發射光譜和對應發光照片；
2. e) 發光強度功率依賴曲線。

圖3：發光動力學調控

1. 不同脈寬980 nm激發的發射光譜；
2. 綠/紅發光強度比隨激發功率的變化關系；
3. 紅光和綠光能級的上升-衰減曲線；
4. 時域光色調控的機理示意圖。

圖4：藍/紅和藍/綠發光樣品結構設計及光譜結果

1. 樣品結構示意圖及能量傳遞過程；

b-d) 藍/紅發光樣品在不同波長激發下的發射光譜、功率依賴關系和對應色坐標；

e-f) 藍/綠發光樣品在不同波長激發下的發射光譜、功率依賴關系和對應色坐標。

圖5：全色發光納米粒子構建與應用

a-c) 紅綠藍全色發光納米粒子結構設計與形貌表征；

d-e) 不同波長激發的發射光譜以及對應的發光照片和CIE色坐標；

f-h) 多重防偽和信息存儲應用演示。

【成果啟示】

本研究成功構建了基于選擇性激發策略的光色調控模型，實現了紅/綠、藍/紅和藍/綠發光顏色切換以及單顆粒全色發光，有望用于多重防偽和信息存儲。本工作對設計與研發新型智能發光材料具有重要借鑒意義。

論文的通訊作者為華南理工大學周博教授，第一作者為博士后黃今殊。該項研究得到了國家自然科學基金、博士后科學基金等科研項目資助。

文獻信息：J. Huang, Z. An, L. Yan, B. Zhou,*?Adv. Funct. Mater., 33, 2212037 (2023).

文獻信息鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202212037

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【作者簡介】

周博，男，華南理工大學教授、博士生導師，國家級人才計劃入選者。課題組致力于稀土發光應用基礎研究，在上轉換發光物理機制、多光子過程調控、微觀尺度離子相互作用、智能發光材料設計、光子器件等方向取得系列創新性成果，迄今以第一作者/通訊作者在?Nat.?Photon.、Nat.?Nanotech.、Nat. Commun.、Adv.?Mater.、Angew.?Chem.?Int.?Ed.、Nano Lett.、Chem. Soc. Rev.等著名期刊發表SCI收錄論文60余篇，在國內外學術會議做主題/邀請報告30余次，主持國家自然科學基金等多項。

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