Chem Catal: 構建氧擴散路徑促進酸性電解水催化劑穩定性

一、?【導讀】 ?

將活性組分Ir催化劑錨定在金屬氧化物載體上，能有效解決Ir基酸性電解水（OER）催化劑成本高昂的問題，同時易于觸發晶格氧氧化機制（LOM）提升Ir基催化劑的活性。然而，LOM機制作用過程中往往帶來催化劑載體過度氧化和配位構型改變，使得催化劑整體穩定性堪憂。

二、【成果掠影】

近日，蘇州大學紀玉金教授和復旦大學張波教授團隊將Ir催化劑負載到混合金屬氧化物載體上，通過雙元載體的界面上構建的氧擴散路徑，實現活性和穩定性兼得的LOM機制。該Ir-ZrTaO_x催化劑質量比活性高于IrO₂近2個數量級，并在質子交換膜（PEM）水電解槽的工況中穩定工作超過200小時。原位紫外拉曼光譜、吸收譜結合理論計算證明了ZrO_x/TaO_x界面上發生的氧擴散路徑，防止了主載體TaO_x的過度氧化和不利的配位結構變化。該成果為高效穩定的異相催化劑開發提供參考。

相關研究成果以“Constructing the oxygen diffusion paths for promoting the stability of acidic water oxidation catalysts”為題發表在Chem Catalysis上。

?三、【核心創新點】

1) Ir-ZrTaO_x催化劑質量比活性高于IrO₂近2個數量級

2)僅用常規Ir用量的1/4，就能在PEM水電解槽中高效穩定運行逾200小時，衰減速率達到歐盟燃料電池和氫能聯合企業技術目標

3)同位素標記的電化學微分質譜、原位紫外拉曼光譜、原位X射線吸收譜，結合理論計算證明，在混合金屬氧化物載體界面構建了氧擴散路徑，實現了活性和穩定性兼得的LOM機制

?四、【數據概覽】

圖1??催化劑的合成與表征

圖2：電化學性能和LOM機制

圖3：催化劑結構演化的原位表征

圖4：理論計算

五、【成果啟示】

該研究提供了一種構建氧擴散路徑策略，以促進金屬氧化物負載型Ir基催化劑的穩定性。原位譜學和理論計算證實催化劑活性來源為LOM機制；同時ZrO_x/TaO_x界面上的氧擴散路徑保護TaO_x以免過度氧化和不穩定的重構，帶來了整體催化劑穩定性提升。該發現將有利于未來設計研發高效穩定的異相催化劑。

第一作者：黃睿

通訊作者：紀玉金 張波

通訊單位：蘇州大學 復旦大學

原文詳情：https://doi.org/10.1016/j.checat.2023.100667

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