JACS 最新文獻快訊專題-（Volume 138, Issue 30）

本期專題跟蹤了Journal of the American Chemical Society于2016年8月3日見刊（Issue 8）的所有材料相關文獻并做圖文導讀，本次更新56篇文獻其中材料相關19篇（特別偏向有機等領域的文獻暫未列入），中國作者文章5篇【中科院山西煤化所（1）、清華大學（1）、香港城市大學（1）、中科院福建物構所（1）、南京郵電大學/黑龍江大學/南京工業大學（1）】，文章分別涉及催化加氫、鋰電池、MOF、鈣鈦礦單晶等。相關文獻資源網友已上傳，點我跳轉到材料人論壇下載（微信讀者請點擊閱讀原文）。

1、山西煤化所：可見光驅使肉桂醛的選擇性光催化加氫

Visible-Light-Driven Selective Photocatalytic Hydrogenation of Cinnamaldehyde over Au/SiC Catalysts（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b04175）

中科院山西煤化所的Xiao-Ning Guo等學者使用Au/SiC（SiC附著Au納米顆粒）做光催化劑，發現其可以氫化絕大多數的α,β-不飽和醛類得到對應的醇，并且此過程有較高的轉化率和選擇性。

2、麻省理工：迭代指數增長合成與單分子嵌段共聚物的組裝

Iterative Exponential Growth Synthesis and Assembly of Uniform Diblock Copolymers（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b04964）

麻省理工學院Jeremiah A. Johnson等學者發現了一種新的烯丙基迭代指數增長體系，可用于單分子及手性嵌段共聚物的批量合成。

3、氧化還原電容：通過可逆平衡離子誘導固態絡合反應的高效電荷轉移

Efficient Charge Storage in Dual-Redox Electrochemical Capacitors through Reversible Counterion-Induced Solid Complexation（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05038）

紫羅堿/溴化物氧化還原電化學電容。a) 反應原理；b) 循環性能

加利福尼亞大學的Seung Joon Yoo等學者利用雙氧化還原對，一對在電極中參與感應電流，另一對作為另一個電極的絡合劑，這樣解決了氧化還原電容（redox ECs）的主要問題。基于此，redox ECs效率高，循環穩定，可在空氣中組裝，且使用方便。

4、鋰電池：聚合物/陶瓷薄膜/聚合物三明治結構電解質

Plating a Dendrite-Free Lithium Anode with a Polymer/Ceramic/Polymer Sandwich Electrolyte（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05341）

a) 含三明治結構電解質的全固態電池結構示意圖；b) CPMEA結構（提供三維網絡結構）

德克薩斯大學John B. Goodenough等學者發現聚合物/陶瓷薄膜/聚合物三明治結構電解質（PCPSE）可用于固態鋰離子電池。這一結構充分結合了陶瓷和聚合物的優勢，全固態Li/LiFePO4電池現顯示出較高的庫倫效率。

5、MOF：類鈣鈦礦金屬有機框架的分子取向和軌道序

Control of Multipolar and Orbital Order in Perovskite-like [C(NH2)3]CuxCd1–x(HCOO)3 Metal–Organic Frameworks（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05208）

胍基甲酸鹽中含Cd-(左) 和 含Cu- (右)的多級序列

牛津大學Andrew L. Goodwin等人研究了類鈣鈦礦金屬有機框架（MOF）的分子取向和軌道序隨組分變化規律，發現其與尺寸、電荷分布、滲流效應有關，并討論了四級與多級態的協同作用對雜化鈣鈦礦的影響。

6、MOF：具有Mn、Co、Ni開放位點的介孔唑類MOF對氨的高效和可逆吸附

High and Reversible Ammonia Uptake in Mesoporous Azolate Metal?Organic Frameworks with Open Mn, Co, and Ni Sites（J. Am. Chem. Soc., 2016 , DOI: 10.1021/jacs.6b05723）

單晶X射線結構

麻省理工學院Mircea Dinca?等人報道，基于苯并三唑配體的MOF材料含有的不飽和金屬配位點，對NH3表現出高效并且可逆的吸附能力。同構的Mn、Co、Ni的MOF材料在標準狀況下對NH3的吸附分別達到15.47、12.00和 12.02 mmol/g，這種近乎破紀錄的吸附能力能夠可循環至少3次。

7、順磁性電池材料：17O核磁共振和雜化密度泛函理論

Characterizing Oxygen Local Environments in Paramagnetic Battery Materials via 17O NMR and DFT Calculations（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05747）

Li2MnO3示意圖

斯德哥爾摩大學Clare P. Grey等人通過17O核磁共振和雜化密度泛函理論研究Li2MnO3局部氧氣氣氛，結果表明順磁性固體中17O核磁共振位移對研究過渡金屬氧化物的氧氣氣氛很有幫助。

8、清華大學-鈣鈦礦單晶：高結晶質量、低缺陷密度的溶液法快速生長

Perovskite CH3NH3PbI3(Cl) Single Crystals: Rapid Solution Growth, Unparalleled Crystalline Quality, and Low Trap Density toward 108 cm–3（J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b05683）

晶體生長示意圖

清華大學嚴清峰和孫家林課題組發現鈣鈦CH3NH3PbI3(Cl) 單晶可在含氯溶液中快速生長。其晶體性能、高生長速率、優良的載流子輸運能力，體現了高性能光電器件雜化鈣鈦礦單晶材料的最高水平。

9、香港城市大學：[Co(qpy)(OH2)2]2+ 和[Fe(qpy)(OH2)2]2+，高效、具有選擇性的光催化CO2還原催化劑

Highly Efficient and Selective Photocatalytic CO2 Reduction by Iron and Cobalt Quaterpyridine Complexes（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b06002）

光催化CO2還原催化劑的結構示意圖

香港城市大學的Lingjing Chen、Tai-Chu Lau和巴黎索邦大學的Marc Robert等學者研究了[Co(qpy)(OH2)2]2+ (qpy = 2,2′:6′,2″:6″,2?-四分之一砒啶，分子式為C20H14N4)和 [Fe(qpy)(OH2)2]2+兩種光催化CO2還原催化劑，其中摻鐵催化劑CO轉化數大于3000，選擇性高達95%。更重要的是,當有機染料敏化劑紅紫素取代Ru(bpy)32+時，含鈷和鐵催化劑中二甲基甲酰胺的轉化數分別是790和1365。

10、中國科學院福建物構所：BiFSeO3具有優越的二次諧波發生效應

BiFSeO3: An Excellent SHG Material Designed by Aliovalent Substitution（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b06680）

BiFSeO3結構示意圖

中國科學院福建物構所的毛江高研究員和孔芳副研究員等首次制備出BiFSeO3，一維的(BiF)2+ 分子鏈與SeO3功能圖相互連接，形成3維網絡結構的BiFSeO3。BiFSeO3具有非常強烈的二次諧波發生效應，約是KH2PO4的13.5倍（1064nm激光輻射）和KTiOPO4的1.1倍（2.05μm激光輻射），這在所有關于金屬亞硒酸鹽研究報道中的數值是最高的。并且BiFSeO3化學成分非常簡單，還可低溫水熱條件下合成。

11、氟化Ir(III)-三聯吡啶-苯基吡啶-X，光敏化催化劑與光催化氧化還原劑

Highly Fluorinated Ir(III)–2,2′:6′,2″-Terpyridine–Phenylpyridine–X Complexes via Selective C–F Activation: Robust Photocatalysts for Solar Fuel Generation and Photoredox Catalysis（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b03246）

氟化Ir(III)-三聯吡啶-苯基吡啶-X復合物的結構示意圖及其應用

美國卡內基梅隆大學Stefan Bernhard等學者通過選擇性地C?F活化制備了一系列的氟化Ir(III)-三聯吡啶-苯基吡啶-X(X =陰離子單個配體)復合物。這些化合物可作為光敏化催化劑還原水制氫以及羧酸去氟化光催化氧化還原劑，表現出優越的性能。

12、Ti/Ge在鈉超離子導體LiTi2–xGex(PO4)3 的分布

Modeling Ti/Ge Distribution in LiTi2–xGex(PO4)3 NASICON Series by 31P MAS NMR and First-Principles DFT Calculations（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b03583）

Ti/Ge在LiTi2–xGex(PO4)3的分布結果圖

西班牙Instituto de Ciencia de Materiales de MadridVirginia 的Diez-Go?mez等學者用31 p魔角旋轉核磁共振光譜儀與密度泛函理論分析了Ti/Ge在一系列鈉超離子導體LiTi2–xGex(PO4)3 中的分布。XRD維加德定律定量分析表明Ti/Ge在最鄰近的(PO4)3配體中呈隨機分布。

13、銳鈦礦TiO2（101）面氧還原反應跟蹤研究

Following the Reduction of Oxygen on TiO2 Anatase (101) Step by Step（J. Am. Chem. Soc., 2016,DOI: 10.1021/jacs.6b04004）

維也納科技大學Martin Setvin等通過STM、DFT、TPD、XPS等表征手段研究了還原性銳鈦礦TiO2單晶（101）共吸附O2和H2O之間的反應，水在表面分解并最終形成0H基。

14、 低溫CO氧化催化：MnO2表現搶眼

Gold on Different Manganese Oxides: Ultra-Low-Temperature CO Oxidation over Colloidal Gold Supported on Bulk-MnO2 Nanomaterials（J. Am. Chem. Soc., 2016,DOI: 10.1021/jacs.6b04251）

CO氧化活性和溫度的關系

納米金顆粒在不同催化反應中的都有潛在的催化應用，尤其是在低溫CO氧化中。錳的氧化物中Mn2O3的與金的結合對催化效果最好，在以往工作中MnO2的表現要遠遜色于Mn2O3。但本文中德國馬普所Ferdi Schüth等報道了MnO2與金結合的納米結構催化劑，表現出極高的活性。

15、MOPs：新型金屬有機多面體超分子調控劑

Poly(isophthalic acid)(ethylene oxide) as a Macromolecular Modulator for Metal–Organic Polyhedra（J. Am. Chem. Soc., 2016,DOI: 10.1021/jacs.6b04971）

加州大學圣迭戈分校Seth M. Cohen等使用聚合物配體poly(isophthalic acid)(ethylene oxide)來調控金屬有機多面體（MOP）晶體的生長，提供了控制形態和MOP顆粒組裝的新方法。

16、南京郵電等：有機半導體自適應性的優化

Achieving Optimal Self-Adaptivity for Dynamic Tuning of Organic Semiconductors through Resonance Engineering（J. Am. Chem. Soc., 2016,DOI: 10.1021/jacs.6b05042）

南京郵電大學陳潤鋒、黑龍江大學許輝和南京工業大學黃維等通過簡單的RVDA技術優化了供體-共振-受體分子的自適應性能。這種RVDA材料應用于有機發光二極管性能表現優異，外部量子效率高達21.7%，并且具有良好的穩定性。

17、催化劑?雙分子膜系統：實現聚合物自組裝的納米級控制

Nanoscale Control of Polymer Assembly on a Synthetic Catalyst–Bilayer System（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05414）

用于聚合物生長的催化劑-雙分子膜系統示意圖

日本東京大學化學系的Koji Harano和Eiichi Nakamura等在有機富勒烯兩親物自組裝而成的幾個納米厚度的雙層囊泡中摻雜復分解催化劑，合成了一種催化劑-雙分子膜系統，該系統可作為水中的納米化學反應器，其中聚合物的合成和組裝，取決于生長的聚合物和兩親物有機基團之間的親和力。這種催化劑-雙分子膜系統可以控制酯官能化聚合物超分子自組裝成不同的納米結構：由單一的高分子鏈構成的納米顆粒和由幾十條高分子鏈構成的納米膠囊。

18、雙催化：有機金屬和超分子的協同效應范圍和機理研究

Scope and Mechanism of Cooperativity at the Intersection of Organometallic and Supramolecular Catalysis（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b05442）

一種可用于過渡金屬催化的交叉耦合反應的超分子方法

美國加州大學伯克利分校的Robert G. Bergman、Kenneth N. Raymond和F. Dean Toste等探討了過渡金屬配合物[Au(III)，Pt(IV)]的微環境催化C(sp3)?C(sp3)還原消除反應的范圍和機理。實驗詳細闡明了雙催化對中性和陰離子觀眾配體（spectator ligands）、反應性烷基配體、溶劑和催化劑的結構擾動的影響。最后文章提出了超分子和鉑雙催化的甲基碘和四甲基錫間的C-C耦合的詳細機理。

19、重氮鹽電還原法：制備Ru（II）配合物的自組織單層

Unprecedented Self-Organized Monolayer of a Ru(II) Complex by Diazonium Electroreduction（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b04827）

高定向熱解石墨上沉積的Ru（II）配合物的STM照片及其可能的自組織單層結構

法國巴黎第七大學的Jean-Christophe Lacroix和法國蘭斯大學的Gilles Lemercier等合成了一種新型雜配多吡啶釕（II）配合物，并通過重氮鹽電還原過程沉積在表面上，產生一個單層的共價接枝。該方法是獲得控制良好且穩定的官能化表面的一種簡便方式，在接枝生色團的光物理性質相關方面有潛在的應用。該研究成果是采用重氮鹽電還原法得到自組織單層（SOM）的首例報道。

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