謝毅Nat. Commun. 石墨烯夾層中局限的金屬錫量子片用于二氧化碳的高效電化學還原

【引言】

化石燃料的過度使用導致了嚴重的能源危機和全球變暖，這些現象引起了科學家們對CO₂俘獲、儲存和利用的關注。為了重視這個問題，CO₂電催化還原在烴類燃料中被認為是一種有前途的策略，由于金屬電極有著高的電子導電性，在CO₂的電化學還原中展現出了相當好的催化活性。然而，這些金屬電極在實際應用中由于低能量效率受到了一定的阻礙，因而在CO₂電催化還原的基礎研究和實際應用中，找到一種新的方法來穩定活潑型很強的金屬的超薄層是刻不容緩的。

【成果簡介】

近日，中國科學技術大學謝毅院士團隊構建了一種模型，將活潑金屬錫量子片局限在石墨烯層中，這提高了電催化活性和穩定性，為電解燃料合成設計高效的催化劑提供了很有價值的新思路。

【圖文導讀】

圖1.催化示意圖

烷烴燃料中石墨烯夾層局限的超薄金屬層CO₂催化還原優勢示意圖

圖2. 石墨烯夾層中局限的Sn量子片形成過程及表征

(a) 石墨烯夾層中局限的Sn量子片形成過程示意圖；

(b) 石墨烯夾層中局限的Sn量子片TEM圖；

(c) 石墨烯夾層中局限的Sn量子片高分辨TEM圖；

(d-f) 石墨烯夾層中局限的Sn量子片AFM圖、相應的高度圖和原理示意圖；

(g) 石墨烯夾層中局限的Sn量子片micro-Raman譜；

(h) 石墨烯夾層中局限的Sn量子片、15nm的Sn納米粒子、混有石墨烯粒徑15nm的Sn納米粒子TG圖。

在(b-d)中的比例尺寸分別是100nm、10nm、200nm，(c)圖內部標注的是Sn量子片。

圖3.?同步輻射X射線吸收精細結構

(a)Sn K邊緣擴展X射線吸收精細結構振動函數k³ (k)；

(b)傅立葉變換FT(k3χ(k)),分別是石墨烯夾層中局限的Sn量子片、15nm的Sn粒子和塊狀Sn。

圖4. CO₂的電催化還原性能

(a)CO₂在0.1M飽和NaHCO₃溶液中的線性掃描伏安曲線；

(b)外加電壓4h甲酸鹽的法拉第電流效率；

(c)產生甲酸鹽的塔菲爾點；

(d)石墨烯夾層中局限的Sn量子片、混有石墨烯的15nm Sn納米粒子、15nm的Sn納米粒子、Sn在-1.8V的計時安培曲線(飽和甘汞電極作參比電極)，b圖中相同樣品五次獨立測量的標準差的誤差圖。

圖5. 石墨烯夾層中局限的Sn量子片的優勢

(a)不同掃描速率下的充電電流密度曲線；

(b)CO₂的等溫吸附曲線；

(c)奈奎斯特點圖；

(d)N₂氣氛下，石墨烯夾層中局限的Sn量子片、混有石墨烯的15nm Sn納米粒子、15nm的Sn納米粒子和Sn在飽和NaOH溶液中的單氧化線性掃描伏安曲線。

【展望】

本文首次提出石墨烯夾層中局限的超薄活潑金屬層的的理想材料模型，這種石墨烯的保護可以防止活潑金屬在空氣中的氧化，且描述了石墨烯夾層中局限的活潑金屬量子片的獨特結構，這對于優化CO₂電催化還原性能起著重要的作用。

謝毅院士簡介：

謝毅，女，中國科學院院士，中國科學技術大學特聘教授，博士生導師，科技部納米重大研究計劃項目專家，國務院學位辦公室學科評審組專家成員、中國化學會無機化學學科委員會副主任、第三世界婦女科學組織委員。英國皇家化學會《Dalton Transaction》國際顧問委員會委員，《Chem. Central J.》等五種國際刊物編委，《化學學報》、《無機化學學報》等三種中文期刊編委。擔任中國科學技術大學化學與材料科學學院學術委員會主任。相關研究處于固體化學、納米材料、能源科學、物理理論和技術的交叉前沿。主要感興趣的主題包括：(1)過渡金屬化合物等強電子關聯體系的相變行為和功能化研究；(2)低維無機固體結構的設計、控制合成、性質和理論研究; (3) 類石墨烯無機半導體納米結構的制備、功能化和能源器件構筑。(來自中國科學技術大學官網)

原文鏈接：Metallic tin quantum sheets confined in grapheme toward high-efficiency carbon dioxide?electroreduction?(Nat. Commun., 2016, DOI:10.1038/ncomms12697)

本文由材料人編輯部新能源學術組YenHo供稿，點這里加入材料人的大家庭。參與新能源話題討論請加入“材料人新能源材料交流群 422065952”，歡迎關注微信公眾號，微信搜索“新能源前線”或掃碼關注。