陳傳峰&王鷹Angew. Chem. Int. Ed：基于芳香族酰亞胺的熱激延遲熒光材料，可應用于高效有機發光二極管

【引言】

在過去三十年中，有機發光二極管的發展取得了重大進展，廣泛應用于照明、平板顯示器等設備。然而，傳統的OLED發射器由于發光效率低，成本高和器件穩定性差等因素而受到了限制。制備高發光效率的OLED器件成為急需解決的問題，芳香族酰亞胺不僅表現出優異的光電性能，而且具有很強的吸電能力，這有望通過進一步優化設計具有供體-受體-供體結構的新型且有效的TADF分子結構來進一步解決OLED所面臨的問題。

【成果簡介】

近日，來自中科院化學所陳傳峰研究員、李猛助理研究員，和中科院理化技術研究所王鷹研究員（共同通訊作者）等在Angew. Chem. Int. Ed發表了題為“Aromatic-Imide-Based Thermally Activated Delayed Fluorescence Materials for Highly Efficient Organic Light-Emitting Diodes”的文章，研發了一種基于芳香族酰亞胺的熱激延遲熒光材料應用于高效有機發光二極管，芳香族酰亞胺具有優異的光電性能和很強的吸電能力，該課題組通過進一步優化設計具有供體-受體-供體結構的新型和有效的TADF分子結構，獲得的芳族酰亞胺顯示出高的PLQY，它們的瞬態PL光譜具有明顯的溫度依賴性延遲性能，摻雜AI-Cz和Al-TBCz的OLED的性能突出，EQE分別高達23.2％和21.1％。

【圖文導讀】

圖1：芳香酰亞胺AI-Cz和AI-TBCz的化學結構

AI-Cz和AI-TBCz的HOMO主要位于咔唑基部分，因為它們具有強的給電能力，并且LUMO由于其強吸電子性質而位于芳族酰亞胺部分上;這種清晰的空間電子分離可以有效地破壞電荷轉移激發態的電子躍遷。

圖2：AI-Cz及其二聚體的晶體結構

相對于芳族酰亞胺部分，兩個咔唑基彼此相鄰，AI-Cz具有大的二面角。扭曲結構可以誘導HOMO和LUMO的電荷分離，并且還有效地防止由分子間堆積引起的固態熒光猝滅。

圖3：能量密度的計算空間分布

在氧化曲線開始和還原曲線開始的基礎上，AI-Cz的HOMO和LUMO能級分別為-5.63和-3.55eV。同樣的，AI-TBCz的HOMO和LUMO能級分別為-5.59和-3.42eV。AI-Cz和AI-TBCz的良好耐熱性能對于器件中膜的高形態穩定性是必不可少的，其優異的電化學性能也有利于器件性能的提高。

圖4：AI-Cz和AI-TBCz的吸收和熒光光譜以及它們在77K下的熒光和磷光譜圖

在其熒光光譜中也觀察到在約455nm和465nm處的AI-Cz和AI-TBCz的短峰值波長，這可能歸因于顯示扭曲的分子內電荷轉移的分子的局部激發態。 此外，發現AI-Cz和AI-TBCz的磷光帶位于498和505nm，其相應的T1能級分別為2.49和2.46eV。

圖5：瞬態PL光譜圖

圖5是5±1wt％AI-Cz：mCBP膜和5±1wt％AI-TBCz：mCBP膜在300K下的瞬態PL特性；插圖為5±1wt％AI-Cz：mCBP薄膜的瞬態PL光譜的溫度依賴性。

圖6：基于AI-Cz和AI-TBCz作為發射體的OLED的發光性能圖

a)電流密度-電壓-亮度特性圖；

b) EQE亮度特性；插圖為器件在10 V時的EL光譜。

【小結】

該團隊合成了一種基于芳香族酰亞胺的熱激延遲熒光材料應用于高效有機發光二極管，該材料具有小的ΔEST值以及瞬態PL光譜證明了它們優異的TADF性質。摻雜后的AI-Cz和Al-TBCz的OLED的性能突出，EQE分別高達23.2％和21.1％。

文獻鏈接：Aromatic-Imide-Based Thermally Activated Delayed Fluorescence Materials for Highly Efficient Organic Light-Emitting Diodes（Angew. Chem. Int. Ed, 2017, DOI: 10.1002/anie.201704435）

本文由材料人電子電工學術組楊超整理編輯。

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