蘇州大學 Nano Letters：原位電子驅動的碳納米棒-富勒烯轉變

【引言】

sp²納米材料仍然具有巨大的發展前景，戰略性地結合和操縱納米結構方法將進一步增強和推動納米技術的整體發展。結構規模要求在原子尺度上精確，促使觀察原子成像和結構改變手段的電子顯微鏡更加具有吸引力。在眾多研究中，不同sp²碳納米結構的組合，相互作用和轉化。富勒烯合并到單壁碳納米管的外部，已經證明了它們的變形入納米管。TEM中也研究了富勒烯插入的石墨。許多電子輻照驅動的反應也從碳上形成其他新的碳材料。

【成果簡介】

近日，蘇州大學Alicja Bachmatiuk和Mark H. Rummeli（共同通訊）在Nano Letters發表“In Situ Electron Driven Carbon Nanopillar-Fullerene Transformation through Cr Atom Mediation”文章，首次展示了碳納米管的開放端與石墨烯接口通過橋接Cr原子實現界面，而不是將管固定在形成納米柱石墨烯中的小孔中。納米柱在TEM中的電子束照射下呈現動態擺動運動。石墨烯中的孔然后用Cr原子的催化劑進行愈合，但是新形成的富勒烯會自由擴散出去，通過Cr原子保持錨定在石墨烯上。最終，從石墨烯表面釋放并立即捕獲并錨定到石墨烯邊緣，再次通過中間Cr橋連原子。密度泛函理論（DFT）計算有助于更好地了解這三種sp²碳納米材料的動態和變換方面；石墨烯，單壁碳納米管和富勒烯。

【圖文導讀】

圖1?顯示了動態過程的三個關鍵階段

（a）錨定在石墨烯中的小孔的SWNT的順序顯微照片；

（b）孔被愈合并且SWNT已經轉化為石墨烯的基底上的錨定的富勒烯；

（c）富勒烯在從基面釋放之后錨固到石墨烯邊緣；

（d-f）專用掩碼對基底石墨烯進行FFT濾波后的圖像a至c；

（g-i）基于上述顯微照片的棒球模型。

圖2 Cr原子錨定到石墨烯中的小孔的SWNT的顯微照片

（a）附著在石墨烯孔上的SWNT的顯微照片；

（b）通過Cr原子錨定到石墨烯孔的SWNT的圖像模擬；

（c，d）分別從原始顯微照片（c）和圖像模擬（d）的TEM圖像中過濾石墨烯后，顯示SWNT的晶格結構；

（e，f）Cr原子的互連的SWNT-石墨烯的棒和球模型的俯視圖和側視圖。 圖e中的插圖顯示了結構的3D視圖；

圖3 石墨烯轉變成富勒烯過程

（a）相對于時間錨定到石墨烯的SWNT的擺動運動的圖；

（b）石墨烯中的孔之前的SWNT被愈合，并且SWNT同時轉變成富勒烯；

（c）轉化后的富勒烯；

（d，e）b和c中結構的棒和球模型。

圖4 Cr原子錨定在石墨烯上的富勒烯的運動

（a）初始圖像；

（b，c）單個Cr原子錨定到石墨烯的富勒烯的旋轉擺動；

（d-f）兩個Cr原子錨定的富勒烯的限制旋轉。

圖5?錨定的富勒烯在石墨烯上的動態行為：富勒烯的打開并與石墨烯分離

（a-c）HRTEM圖像的序列顯示富勒烯結構的開放和脫離，在其后面留下鉻原子；

（d）HRTEM圖像顯示了嵌入雙層石墨烯空位中的鉻原子的鍵合構型；

（e-h）與圖a至d進行比較的圖像模擬；

（i-l）棒球模型進行比較。

圖6?總能量MD計算僅顯示小的能量勢壘

（a-h）棒和球模型顯示脫離邊緣重新附著過程的各個階段；

（i）富勒烯到石墨烯邊緣的最終錨定的能量景觀比較。

【小結】

該研究工作展示了豐富的Cr原子和sp²碳納米結構的活性。Cr原子能夠將碳納米管和富勒烯橋接到石墨烯上，石墨烯中修復孔并同時將碳納米管轉變為富勒烯。這項工作顯示了Cr原子通過有效連接不同sp²嵌段（如納米管，富勒烯和石墨烯）構建異質sp²雜化納米結構的手段的潛力。總之，電子束照射下Cr原子為sp²納米結構的構建和轉化提供了途徑，并擴大了TEM作為納米生物學應用的可能性。

文獻鏈接： In Situ Electron Driven Carbon Nanopillar-Fullerene Transformation through Cr Atom Mediation（Nano Lette., 2017, DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b01406）

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