復旦大學趙東元Nano Energy：N摻雜的中空碳微球實現無金屬類全固態鈉離子電容器
【引言】
隨著人們對于儲能設備需求的日益增大，各種金屬離子電池和超級電容器得到了密切的關注與長足的發展。如何實現儲能設備高容量和高功率成為了研究者關注的問題，近年來發展得到的鈉離子電容器，不僅具有類似于電池的較高能量密度，同時具有類似于電容器一般較高的能量密度和較長的循環壽命等一系列優勢。然而目前發展得到鈉離子電容器常用的主要是液態電解液，其內在不穩定會引起易燃性，泄漏、短路等內部問題，尋求合適的固態/凝膠態電解質也至關重要。在豐富的材料體系中，碳材料由于其便宜、無毒性、化學穩定性好與導電性好等特性備受矚目。通過進一步設計其材料結構、形貌與進行進一步摻雜能夠提升材料的導電性與容量。
【成果簡介】
近日，來自復旦大學吳宇平教授、鄧勇輝教授與趙東元教授（共同通訊作者）在Nano Energy上發表了題為“N-doped Carbon Hollow Microspheres for Metal-free Quasi-solid-state Full Sodium-ion Capacitors”的文章。研究人員通過一種簡單的界面溶膠-凝膠涂層法，利用間苯二酚與甲醛作為碳材料前驅體的同時，也作為堿催化劑制備得到了N摻雜的中空碳微球。該方法制備得到的中空碳微球尺寸均勻（直徑約為120 nm），碳層的厚度約為10 nm，進一步的BET比表面積測試表明其比表面積與孔徑體積分別為267 m2/g與1.2 cm3/g，在不犧牲中空碳球形貌的前提下，其材料的N摻雜量能夠達到8.23 wt%。最終將該材料同時作為混合電容器的電池型負極材料與電容器型正極材料，與鈉離子高分子導電聚合物凝膠組裝得到不含金屬離子的鈉離子電容器，并進一步測試得到其優異的電化學性能。
【圖文導讀】
圖1 N摻雜中空碳微球的合成機理圖與形貌表征
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（a）利用間苯二酚與甲醛的界面溶膠-凝膠涂層法制備N摻雜中空碳微球的制備流程示意圖；
（b）利用Stober法制得SiO2微球膠體的TEM表征；
（c），（d）核殼結構SiO2@N-RF的FESEM與TEM表征；（RF：間苯二酚/甲醛）
（e），（f）N摻雜中空碳微球的FESEM與TEM表征；
圖2 N摻雜中空碳微球的結構表征
（a）N摻雜中空碳微球（NC）與中空碳微球（HC）的氮氣吸附-脫附測試；
（b）N摻雜中空碳微球（NC）與中空碳微球（HC）的孔徑分布情況；
（c）N摻雜中空碳微球（NC）與中空碳微球（HC）的Raman測試；
（d）N摻雜中空碳微球的XPS圖譜表征；
（e）N摻雜中空碳微球（NC）在N 1s軌道上的高分辨XPS圖譜；
圖3 N摻雜中空碳微球和中空碳微球的電化學性能表征
（a），（b）N摻雜中空碳微球和中空碳微球的循環伏安曲線；
（c）N摻雜中空碳微球和中空碳微球在不同掃速下的容量；
（d）（e）N摻雜中空碳微球和中空碳微球的恒流充放電曲線；
（f）N摻雜中空碳微球的阻抗譜測試Nyquist圖；
圖4 組裝得到的類固態鈉離子混合電容器的電化學性能表征
（a）在不同電流密度下，鈉離子混合電容器的恒流充放電曲線；
（b）在不同電流密度下，鈉離子混合電容器的容量測試；
（c）組裝得到鈉離子混合電容器的Ragone圖；
（d）在電流密度為0.3 A/g時，電容器的循環性能曲線；
【總結】
在本文中，研究人員介紹通過簡單的方法制備得到了N摻雜的中空碳微球材料，該材料具有均勻的尺寸與均一的中空形貌。將N摻雜的中空碳微球作為混合電容器的正極材料，與碳材料混合后作為負極材料，進一步與凝膠態電解質組裝得到了不含金屬的類固態鈉離子混合電容器。進一步測試得到，鈉離子混合電容器具有良好的電化學性能，其工作電壓高達4.4 V，其能量密度與功率密度分別為157 Wh/kg與620 W/kg，具有良好的循環性能，在循環1000圈之后仍有70%的容量保持率。
文獻鏈接：N-doped Carbon Hollow Microspheres for Metal-free Quasi-solid-state Full Sodium-ion Capacitors（Nano Energy，2017，DOI：10.1016/j.nanoen. 2017.10.025）
本文由材料人新能源前線沐雨若晴供稿，材料牛整理編輯。
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