Adv. Funct. Mater. : CsPbBr3薄膜限域生長及其在高性能光電探測器中的應用
【引言】
為了獲得具有高靈敏度和快速響應的高性能光電探測器(PD),器件中的功能層需要具備高吸收系數、低陷阱態密度、足夠的擴散長度以及較高的載流子遷移率。目前,全無機鹵化物鈣鈦礦(HP)CsPbBr3單晶載流子擴散速度較快,其載流子遷移率超過140 cm2·V-1·S-1,陷阱密度低至109 cm-3。基于上述單晶的PD顯示出高響應度(R)和寬線性動態范圍(LDR)。然而,CsPbBr3單晶的尺寸和厚度難以控制,其受到加工溫度、底層表面能、溶劑和前驅體復合物的極大影響,進而延長了傳輸時間并加劇了光電探測中的載流子復合。與單晶相比,溶液加工所得的多晶薄膜具有簡單、可控以及可調節的特點,在鈣鈦礦光電器件大規模制造和工業化中具有巨大潛力。但迄今為止,CsPbBr3多晶薄膜的質量通常較差,其載流子遷移率低、缺陷密度高,以致器件性能較差。因此,利用溶液策略制備具有低陷阱態密度和高載流子遷移率的CsPbBr3多晶膜并將其應用于高性能PD仍然存在著嚴峻的挑戰。
【成果簡介】
近日,南京理工大學曾海波教授、李曉明教授、湖北大學王浩教授(共同通訊作者)等通過在有序聚苯乙烯球模板的間隙內冷凍前體溶液的限域生長策略克服了溶解度低和晶體快速生長缺點,所得致密CsPbBr3多晶薄膜在化學計量調節后具有低陷阱密度(3.07×1012 cm-3)和高載流子遷移率(9.27 cm2·V-1·s-1)。上述成果以題為“Space-Confined Growth of CsPbBr3 Film Achieving Photodetectors with High Performance in All Figures of Merit”的研究論文發表于Adv. Funct. Mater.。基于上述CsPbBr3薄膜的光電探測器在所有測試指標中均表現出色。特別的,實現了高達216 A·W-1的高響應度和超短響應時間(<5 μs),相比所有CsPbBr3基光電探測器更好。還實現了7.55×1013檢測限以及-3 dB時帶寬3.1×105 Hz的記錄。該工作為高品質全無機鹵素鈣鈦礦多晶薄膜打開了大門,可將其擴展應用于更多光電器件,包括太陽能電池、光電極和射線探測器。
【圖文簡介】
圖1 CsPbBr3薄膜的制備及其形貌
a) CsPbBr3薄膜的傳統制備過程示意圖;
b) CsPbBr3薄膜的限域制備過程示意圖;
c) CsPbBr3 IO(inverse opal,反蛋白石)薄膜的大區域頂視SEM圖像。
圖2 傳統CsPbBr3薄膜和CsPbBr3 IO薄膜的結構、電子性能比較
a) XRD圖譜;
b) 室溫下、石英基底上的PL光譜;
c) 黑暗下以及442 nm激光照射下的對數I–V曲線;
d) 偏壓1 V時的靈敏度光譜。
圖3 前驅體比例調控對結構、光學及電子性質的影響
a) XRD圖譜;
b) PL衰減曲線,內插為PL光譜;
c) 石英基底上四種PbBr2:CsBr比例(0.8, 1.0, 1.2, 1.4)的CsPbBr3 IO薄膜的吸收光譜及相應的Urbach能(內插);
d) CsPbBr3 IO薄膜缺陷態密度和載流子遷移率隨PbBr2:CsBr比例的變化。
圖4 不同前驅體比例對CsPbBr3 IO薄膜光電探測性能的影響
a) 5 V 偏壓下開關比隨PbBr2:CsBr比例的變化;
b) 根據光電流響應曲線所得的響應時間;
c) 5 V偏壓下的檢測限;
d) 計算所得靈敏度。
圖5 CsPbBr3 IO薄膜的實際應用
a) 5 V偏壓下CsPbBr3 IO薄膜(PbBr2:CsBr = 1.2)光電探測器光電流隨功率的變化;
b) 1 V偏壓下器件的-3 dB帶寬。
【小結】
綜上所述,作者利用基于有序PS模板的限域生長策略克服了由前驅體溶解度低引起的成膜問題。CsPbBr3反蛋白石(IO)薄膜在限域生長作用下,不僅具有優異的吸收系數,而且在晶粒、擇優取向和薄膜密度方面也具有顯著的改善。特別的,具有優化比例(PbBr2:CsBr = 1.2)的高度有序CsPbBr3 IO薄膜表現出低陷阱態密度(3.07×1012 cm-3)和高載流子遷移率(9.27 cm2·V-1·s-1),在全無機HP多晶薄膜中尚屬首例。基于CsPbBr3 IO膜的光電探測器具有216 A·W-1的高響應度以及5 μs內的短響應時間。該工作證實了限域生長策略有助于改善CsPbBr3薄膜質量,所得薄膜在光電器件領域具有更多潛在的應用。
文獻鏈接:Space-Confined Growth of CsPbBr3 Film Achieving Photodetectors with High Performance in All Figures of Merit (Adv. Funct. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adfm.201804394)
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