北科大連芳教授JMCA封面文章：設計微米FeS2電極材料—同步構建CNT導電網絡及保護殼
【引言】
FeS2成本低廉，儲量豐富，理論容量可以達到894 mAh.g-1，是高能量密度二次鋰離子電池的候選材料。但是FeS2及其放電產物的電導率較低，而且伴隨FeS2的轉換反應出現嚴重的體積變化以及多硫化物的溶解，導致FeS2容量迅速衰減。納米化可以減小充放電過程中材料的體積變化，提高參與儲鋰反應的活性物質比例。盡管如此，納米結構會加劇材料相間不利的反應，同時造成體系體積能密度降低，與高能量密度電池的設計要求相差甚遠。與之相比，微米級FeS2粒子作為鋰離子電池的活性材料更具有實用性。然而，微米級FeS2電極材料研究開發面臨著以下重要的挑戰：體積膨脹嚴重、Li+擴散條件差、以及有效活性物質比例低。
【成果簡介】
北京科技大學連芳教授研究團隊采用溶劑熱法一步制備了同時具有CNT外部保護殼層和內部連續導電網絡的FeS2/CNT微米材料(FeS2@B-CNTs)。CNT纏繞交織形成的外殼作為強大的機械緩沖層和多硫化物吸附器，保證了電極材料超長循環周期的電化學活性。此外，從表面到內部的連續CNTs網絡縮短了離子和電子的輸運路徑，增強了鋰離子的擴散性能，參與儲鋰反應的活性物質比例顯著提高。FeS2@B-CNTs電極的首次庫侖效率高達91.3%，在1000 mA.g-1電流密度下循環500圈后仍具有698 mAh.g-1的容量。同時，此項研究為長循環壽命、高能量密度的過渡金屬硫化物電極材料的設計和制備提供了技術方案。
該研究以“Adapting FeS2?micron particles as an electrode?material for lithium-ion batteries via simultaneous?construction of CNT internal networks and external?cages”為題，發表于Journal of?Materials Chemistry A，并被選為2019年封面文章，且刊登了封面圖片。第一作者魯建豪博士，通訊作者連芳教授。
【圖文簡介】
圖1 儲鋰反應中FeS2@B-CNTs與常規FeS2結構演化示意圖
(a) FeS2@B-CNTs結構演化示意圖 ???(b)?FeS2結構演化示意圖
圖2 微觀形貌表征和制備流程示意圖
(a-b)?FeS2@B-CNTs微觀形貌圖；(c-d) FeS2@B-CNTs中Fe、C、S三種元素的分布圖；
(e-f) FeS2@B-CNTs的透射電鏡圖；(g) FeS2@B-CNTs的選區衍射圖；
(h)不同反應時間下FeS2@B-CNTs的微觀形貌圖；(i) FeS2@B-CNTs合成過程示意圖。
圖3 EIS、GITT以及Raman表征圖
(a-b)?循環過程中電荷轉移電阻(a)和界面電阻 (b)的變化；
(c)恒電流間歇滴定測試圖；
(d)拉曼光譜圖。
圖4 電化學性能圖
(a)1000mA.g-1下的循環效率圖；(b)不同電流密度下的倍率圖；(c) 5000mA.g-1下的循環效率圖
【小結】
為了解決納米級FeS2的表面副反應嚴重以及體積能密度低等問題，本文設計并成功制備了具有CNTs外部保護殼層和內部連續導電網絡的FeS2/CNT微米材料(FeS2@B-CNTs)。材料的Li+擴散性能優異、電子導電性好、結構穩定、活性物質利用率高、首次庫侖效率高達91.3%、倍率性能和循環穩定性優異，為實現過渡金屬硫化物長循環壽命和高能量密度的目標提供了材料設計思路。
團隊介紹：
連芳教授個人簡歷：
連芳，工學博士，教授，博士生導師。主要從事能源存儲轉換材料和相關資源利用開發的研究，近年來在高能量密度電極材料和新型電解質體系的研發上獲得重要進展。先后主持3項國家科技支撐計劃課題，1項國家863計劃課題、2項國家自然基金項目，參加多項國家和省市級課題。作為技術負責人先后開展了與德國寶馬公司、美國江森自控、日本日電公司的合作開發項目。在Journal of Materials Chemistry A, ACS applied materials & interfaces, Journal of Membrane Science, Journal of Cleaner Production等期刊發表論文60余篇。獲得發明專利20余項，其中許可實施和技術轉讓4項。
(J. Mater. Chem. A, 2019, DOI:?10.1039/c8ta09955c).
本文由北京科技大學連芳教授研究團隊供稿，材料人編輯部編輯。
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