德國羅斯托克大學Phys. Rev. Lett.: 鐵水中的順磁-抗磁轉變及其對電子傳遞性質的影響

【引言】

隨著越來越多的研究采用基于密度泛函理論的分子動力學模擬（DFT-MD），人類對液態金屬電子傳遞性質的理解在過去十年中取得了顯著的進步。這種計算方法已經成功應用于鋁、鋰、鈉、銅和鐵等金屬中。

其中，鐵和鐵合金的研究在地球物理學中具有十分重要的意義，因為他們的電導率和熱導率在評估磁場產生效應和地球核心熱演化方面發揮著重要作用。液體金屬鐵和Fe-Si合金的電導率計算結果，與其在P>100GPa的壓力下的沖擊波實驗和在金剛石砧座電池中的一些靜態實驗的測量結果十分吻合。在較低的環境壓力下，電導率的計算值顯著大于實驗得到的數據。這種差異的產生可歸因于DFT-MD模擬的基本狀態方程，其低估了環境壓力下的摩爾體積。但即使對此進行了校正，電導率的計算值與實驗值的差異依然存在。

之前所有報導的DFT-MD或Kubo-Greenwood計算都沒有考慮自旋極化，而自旋哈密爾頓模型認為鐵中的無序局部矩在遠高于鐵熔融溫度時依然存在。這個模型甚至表明這種順磁狀態可以持續到地心。這種局部力矩的存在導致自旋無序電阻率的產生：在環境壓力和高于居里溫度時，為100μΩcm；在地心時為20μΩcm。有兩點值得指出：（1）由于電子-聲子散射和自旋紊亂產生的電阻率不是附加的，即Matthiessen規則不適用；（2）在環境條件下，計算得到的自旋無序電阻率與總測量電阻率十分接近。

【成果簡介】

近日，德國羅斯托克大學利用DFT-MD研究了磁性對鐵水電導率的影響，和在Kubo-Greenwood中的Onsager系數的線性響應計算：我們利用自旋極化DFT解釋了電子結構中的共線磁性。這種方法產生的磁矩非常類似于自旋哈密爾頓模型中的無序局部矩。作者分別研究了磁性對DFT-MD和Kubo-Greenwood計算的影響，以研究他們的相對重要性，并評估先前公布的結果的差異。該成果以題為”Paramagnetic-to-Diamagnetic Transition in Dense Liquid Iron and Its Influence on Electronic Transport Properties”發表在Phys. Rev. Lett.上。

【圖文導讀】

Figure 1.每個原子的二次力矩在不同溫度和密度下，隨模擬時間的變化

Figure 2.自旋簡并和自旋極化DFT-MD的相關函數以及電導率

Figure 3.爆炸線實驗中的壓力和電導率隨溫度的變化

Figure 4.p/ρ和電導率隨密度的變化

【小結】

在這個工作中，作者使用Kubo-Greenwood，在一定的壓力和溫度范圍內使用基于自旋極化密度泛函理論計算了鐵水的電導率和熱導率。我們證明，在環境壓力下，液體金屬中的順磁狀態在高溫下是穩定的，并且實驗結果與模擬得到的結果相差較小。此外，作者研究了磁性波動的持續性，發現壓力超過20-50GPa，金屬液體變為反磁性，這表明存在連續的順磁-抗磁轉變。這種轉變對鐵水的物理性質有重大的影響。

Paramagnetic-to-Diamagnetic Transition in Dense Liquid Iron and Its Influence on Electronic Transport Properties

(Phys. Rev. Lett., 2019, DOI: 10.1103/PhysRevLett.122.086601)

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