上海理工大學王現英教授團隊JMCA:用于全分解水的高效廉價雙功能電催化劑3D多孔核殼結構Ni@NiFe LDH
引言
氫能作為一種同時滿足資源、環境、可持續發展要求的新能源,具有成為二十一世紀終極能源的巨大潛力。電化學水分解制氫便是一種有望能兼顧大規模生產、環境友好和經濟效益的途徑。而目前制備高效穩定成本低廉且同時具備催化陰極產氫(HER)和陽極產氧(OER)的雙功能電催化劑仍面臨著巨大的挑戰。因此,開發強大的雙功能電催化劑非常有意義,且為了實現電催化水分解的商業化,更希望催化劑能在高電流密度下正常工作。
成果簡介
近日,上海理工大學王現英教授、王平副教授(共同通訊)、研究生蔡正陽(第一作者)與香港城市大學Johnny C. Ho教授(共同通訊)、卜修明博士(共同一作)合作,在國際著名期刊Journal of Materials Chemistry A上發表了題為“Simple and cost effective fabrication of 3D porous core–shell Ni nanochains@NiFe layered double hydroxide nanosheet bifunctional electrocatalysts for overall water splitting”的最新研究成果。該文章報道了一種通過磁場輔助化學還原和電化學沉積的方法,制備了一種具有三維多孔核殼結構的高性能電催化劑(Ni@NiFe LDH),實現了在電解水時HER和OER催化性能的同時提高。Ni@NiFe LDH的OER性能和穩定性遠遠優于商用RuO2和IrO2,而其HER性能與公認性能最好的20 wt. % Pt/C 相比也相當有競爭力。當其被同時用作陰極和陽極時,達到電流密度為10和100 mA·cm-2所需的電壓僅為1.53和1.78V。
這些優異的電催化性能主要歸因于Ni @ NiFe LDH所具有的獨特的三維多孔核殼結構。這種獨特的結構不僅具有巨大的表面積以產生豐富的活性位點和有利于電解質吸附和氣體分子的釋放的傳質通道,而且在泡沫鎳上原位生長的鎳納米鏈和NiFe LDH納米片都保證了其良好的電子轉移能力和結構穩定性。
圖文導讀
圖1自支撐3D多孔核殼Ni @ NiFe LDH制備流程示意圖。
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圖2 形貌分析
(a)低倍和(b)高倍的Ni 納米鏈生長在泡沫鎳上的 SEM圖像,(c)Ni @ NiFe LDH的SEM圖像,(d和e)Ni @ NiFe LDH的TEM圖像,(f)Ni @ NiFe LDH的HRTEM圖像,插圖為NiFe LDH中(012)晶面的對應晶格,(g和h)Ni @ NiFe LDH的EDS線掃描和Ni、Fe元素的Mapping。
圖3?在1M KOH溶液中測試的OER活性。
(a)線性掃描伏安法(LSV)曲線,插圖為電流密度為10 mA·cm-2(η10)時所需的過電位,(b)塔菲爾斜率圖,(c)Ni @ NiFe LDH在電流密度為10 mA·cm-2下的24h穩定性,(d)雙電層電容(Cdl)值。(e)在250 mV的過電位下的Nyquist圖,插圖顯示了放大的EIS曲線。 (f)與最近報道的高性能OER電催化劑的η100,η300和相應的Tafel斜率的對比。
圖4?在1M KOH溶液中測試的HER活性。
(a)線性掃描伏安法(LSV)曲線,插圖為電流密度為10 mA·cm-2時所需的過電位,(b)塔菲爾斜率圖,(c)Ni @ NiFe LDH在電流密度為10 mA·cm-2下24h穩定性,(d)與最近報道的高性能HER電催化劑的η10和相應的Tafel斜率的對比。
圖5?在1M KOH溶液中測試的全分解水(OWS)活性。
(a)線性掃描伏安法(LSV)曲線,(b)Ni @ NiFe LDH作為雙電極體系在電流密度為10 mA·cm-2下的24h穩定性,(c)與最近報道的高性能OWS電催化劑的η10的對比,(d)用于商業和技術研究的電解槽組示意圖。
小結
綜上所述,該工作成功合成了一種三維多孔核殼結構電催化劑,由原位生長的Ni 納米鏈為核,電沉積NiFe LDH 納米片為殼。所制備的電極具有大的表面積,充分暴露的邊緣活性位點,有效的電荷和電子轉移以及優異的結構穩定性。此電催化劑的OER活性,特別是在高電流密度下的過電位,遠遠優于商業RuO2和IrO2。在HER活性上接近作為基準的20 wt.%?Pt/C電極。此外,在用于OWS時能在1.53V的電壓下獲得10?mA·cm-2的電流密度,且具有優異的穩定性。盡管此種用于HER,OER和OWS的3D多孔核殼Ni @ NiFe LDH催化劑具有高電催化性能,但仍有進一步改進的余地。如研究如何在原子尺度上減少NiFe LDH的片層厚度,如何將其應用于大規模生產,達到亞米級以及均勻表面形態的可行性以及合理優化設計高性能電解槽等。
文獻鏈接:
Simple and cost effective fabrication of 3D porous core–shell Ni nanochains@NiFe layered double hydroxide nanosheet bifunctional electrocatalysts for overall water splitting (J. Mater. Chem. A, 2019, DOI: 10.1039/C9TA07282A)
本文由上海理工大學王現英教授團隊供稿。
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