華東理工大學曲大輝Adv. Mater.：具有超強拉伸性的聚氨酯彈性體具有類似拉鏈的滑環效應

【引言】

高性能聚合物彈性體備受關注，因為它們在諸如柔性電子，軟機器人和響應性材料等新興領域中具有廣闊的應用前景。彈性體的機械性能決定了其工業適用性和前景。已經采用了許多方法來提高彈性體的性能，例如摻入納米填料，多重互穿網絡，動態共價鍵和非共價鍵（包括氫鍵，金屬配位，疏水相互作用以及主客體相互作用）。然而，在提高機械強度和增加聚合物網絡的可拉伸性之間總是存在折衷。因此，存在的挑戰是通過引入最少量的外部添加劑來實質性地同時改善這些性能。

【成果簡介】

華東理工大學曲大輝教授提出了一種獨特的分子拉鏈概念，以同時提高彈性體的機械強度和可拉伸性。作為交聯劑的擬輪烷（PS）被前所未有地引入到聚氨酯（PU）網絡中，該網絡是一種廣泛使用的彈性體材料，富含氫鍵堆疊域。 出人意料的是，極少量（0.5摩爾％）的PS交聯劑可使機械強度提升950％，PU延伸率提升650％。這種增強歸因于環滑動效應和氫鍵堆疊網絡的有效配合，這實現了一種耗能機制，其中氫鍵堆疊域通過分子拉鏈狀的滑動運動而同步破壞。這種分子拉鏈策略在當前所有的滑環彈性體實例中都最大地提高了機械強度和可拉伸性。該成果以題為“An Ultrastrong and Highly Stretchable Polyurethane Elastomer Enabled by a Zipper-Like Ring-Sliding Effect”發表在國際著名期刊Adv. Mater.上。

【圖文導讀】

圖1.PS1和PS2交聯的PU網絡的分子拉鏈機理

機械力引起環滑動，并作為犧牲鍵同步破壞部分氫鍵堆積域，以耗散機械能。 非互鎖交聯劑R1，R2，A1和A2用作參考化合物

圖2.力學性能表征

a）PPS1薄膜可拉伸至1890％，而不會斷裂

b,c）不同PS含量和不同應變率的PPS1的應力-應變曲線

d,e）PPS1，PPS2，PA1，PA2，PR1，PR2和PU的應力-應變曲線和斷裂能/應變直方圖

f）這個工作與先前關于超分子環滑動彈性體的工作的應力-應變比較圖

圖3.材料的紅外和流變性能表征

a）PPS1（紅色曲線），PPS2（藍色曲線）和PU（綠色曲線）的部分FT-IR光譜

b,c）PU，PPS1和受力PPS1的XRD光譜和結構圖

d,e）PPS1，PPS2和PU的動態力學分析：d）儲能模量和e）tanδ

圖4.PPS1的性能表征

a）對PPS1進行11個循環的循環單軸壓縮測試

b）PPS1的連續多步應力-應變循環，無時間跨度

c）PPS1的蠕變/應力松弛曲線

d）原始PPS1薄膜和帶有1/4寬度切口的薄膜的應力-應變曲線

【總結】

總而言之，作者成功地將拉鏈狀PS滑環交聯劑與含有氫鍵晶體域的干式PU網絡相結合。這產生了超強的和高度可拉伸的超分子網絡，用作高性能彈性體材料。顯著改善的性能背后的關鍵機制是聚合物網絡中滑環效應和氫鍵結晶域的協同配合。此外，干燥的聚合物網絡（而不是凝膠）以及稠密的氫鍵分布放大了滑動環的作用。這種獨特的策略將推動機械化學向高性能彈性體材料發展。機械性能優異的彈性體材料在很多領域具有應用潛力，例如柔性電子設備，軟機器人，柔性有機發光二極管和刺激響應材料。

文獻鏈接：An Ultrastrong and Highly Stretchable Polyurethane Elastomer Enabled by a Zipper-Like Ring-Sliding Effect. Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202000345.

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