湖南大學潘安練、王笑團隊Nature Communication：基于范德華異質結構建實現二維半導體室溫近100%自旋極化

引言：

二維半導體具有維度降低帶來的優異光電性能與易集成優勢，在新型光電信息器件中展現了巨大的應用前景。二維自旋器件，由于自旋自由度的引入提升了信息存儲與處理能力，是新型器件研究的重要方向。高自旋極化的產生和操控決定器件性能。目前由于室溫下自旋散射等問題，基于二維半導體，如過渡金屬硫族化合物的高自旋極化器件大都是在低溫（例如液氦溫區）下獲得的。但低溫不利于器件的實際應用。因此，通過不同二維材料體系與新調控機制，實現二維半導體室溫下的高自旋極化度對于未來器件應用是非常重要的。

成果簡介：

近日，湖南大學潘安練、王笑教授團隊提出通過構建二維范德華異質結，調控二維半導體載流子壽命（t_c），使其小于自旋弛豫時間（t_s），從而實現了室溫下自旋極化度大幅提升。研究團隊通過物理氣相沉積方法可控構建了一型能帶排列的碘化鉛/單層二硫化鎢，和二型能帶排列的碘化鉛/單層二硒化鎢二維范德華異質結構。在兩種異質結中，通過界面載流子的轉移，可實現了二維層狀碘化鉛中載流子壽命的縮短，進而獲得了近100%的自旋極化。進一步通過厚度、溫度以及激發波長依賴的異質結超快光譜測試與分析，研究了極化載流子動力學過程，闡明了自旋極化提升機理。該工作提出的通過構建范德華異質結實現其載流子壽命調控與室溫高自旋極化的方法，可作為普適方法應用到多種材料體系中，將推動低維半導體材料自旋光子、自旋電子器件的研究和應用。相關成果以“Room temperature near unity spin polarization in 2D Van der Waals heterostructures”為題發表在Nature Communication上。

湖南大學博士研究生張丹亮為論文第一作者，王笑教授，潘安練教授為共同通訊作者。該研究工作得到國家自然科學基金、湖湘高層次人才聚集工程、湖南省長株潭標志性工程計劃等相關項目的支持。

圖文導讀：

圖1.PbI₂/WS₂異質結中自旋極化機理和光譜。a，PbI₂/單層WS₂構成的一型異質結能帶及界面載流子傳輸示意圖。光激發產生的電子和空穴都從PbI₂轉移到單層WS₂中。右邊是厚度為9.2nm的PbI₂/WS₂異質結的光學照片和AFM圖像。b，理論計算的厚度為20層的PbI₂的能帶結構。 c，PbI₂層中的圓偏振光激發躍遷的示意圖。d 室溫下純PbI₂的圓偏振光激發PL光譜。e，由圖（d）所示的PL光譜計算出的純PbI₂的PL極化度ρ。 f，室溫下典型的PbI₂/WS₂異質結的圓偏振PL光譜。g，由圖（f）所示的PL光譜計算出的相應的極化度ρ。所有標尺的長度均為10μm。

圖2. PbI₂/WS₂異質結厚度依賴的自旋極化及其機理。a b，不同厚度的PbI₂/WS₂異質結中PbI₂和WS₂的圓偏振PL光譜。c，PbI₂的極化度ρ隨厚度的變化關系。實線為理論模擬結果。d e，薄的和厚的PbI₂/WS₂異質結中產生不同自旋極化的示意圖。

圖3. PbI₂/WS₂異質結自旋極化動力學。a-c，PbI₂/WS₂異質結圓偏振PL光譜（a）和來自PbI₂?(b)和WS₂?(c)的圓偏振時間分辨熒光光譜（TRPL）數據。d-e，根據PL和TRPL光譜計算出的相應極化度ρ隨波長和時間的關系。

圖4. PbI₂/WS₂異質結的溫度依賴圓偏振光譜。a，PbI₂/WS₂異質結在488nm左旋光激發下不同溫度的圓偏振PL光譜。b，PbI₂的PL極化度ρ與溫度變化關系。

圖5. PbI₂/WSe₂異質結的自旋極化與動力學過程。a，PbI₂/WSe₂異質結構成的二型能帶排列示意圖和相應的界面光生載流子行為。b，9.5nm厚的PbI₂/WSe₂異質結的圓偏振PL光譜，以及相應的極化度ρ隨波長的變化關系。c-e，PbI₂/WSe₂異質結中PbI₂和WSe₂的圓偏振PL光譜(c)和TRPL數據(d，e)，以及從PL和TRPL光譜計算出的相應極化度ρ。

原文鏈接：Room temperature near unity spin polarization in 2D Van der Waals heterostructures,?Nature Communication,11,4442?（2020）

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18307-w

本文由作者團隊供稿。