浙大聯合中科院上高院和丹麥技術大學最新Science: 具有原子級精度的催化活性界面操縱

nanoCJ 3年前 (2021-01-29) 2112瀏覽

【引言】

金屬催化劑和載體之間的界面在異質催化中扮演著重要的角色。而在反應條件下測定異質催化劑的變化，對于機制理解來說也是非常關鍵的。在反應條件下，不僅金屬納米顆粒的形狀被改變，他們與氧化物載體之間的相互作用也會被影響。

【成果簡介】

浙江大學的王勇、中科院上海高研院的高嶷以及丹麥技術大學的Jakob B. Wagner、Thomas W. Hansen（共同通訊作者）合作利用球差校正（aberration-corrected）環境透射顯微學的方法研究了低電子束劑量下金納米顆粒和二氧化鈦載體之間的界面狀況。直接的原子尺度觀測顯示，在一氧化碳氧化過程中（總壓力為幾個毫巴，溫度為500攝氏度），金納米顆粒會旋轉10度左右，并在一氧化碳被移除時又恢復到初始位置，同時也發現金納米顆粒外延旋轉和金-二氧化鈦界面原子結構之間具有相關關系。DFT計算表明，金屬納米顆粒的旋轉是由界面處吸附分子氧的覆蓋變化所引起的。進一步地，利用可逆可控旋轉，研究還通過改變氣氛和溫度實現了對活性金-二氧化鈦界面的原位操縱。這些成果均表明在運行條件下實時設計催化界面是可行的。2021年01月29日，相關成果以題為“In situ manipulation of the active Au-TiO2 interface with atomic precision during CO oxidation”的文章在線發表在Science上。

【圖文導讀】

圖1 金在二氧化鈦表面轉動的側視視角