浙江大學肖豐收領銜再發Science:孤立的硼助力丙烷脫氫反應

【引言】

丙烷的有氧脫氫（ODHP）是從頁巖氣生產丙烯的關鍵技術，但傳統的金屬氧化物催化劑在這一過程中常常傾向于過度形成價值不高的碳氧化合物，導致催化劑的選擇性不足。近年來，研究發現氮化硼等硼基催化劑在丙烷有氧脫氫中展現出了優良的選擇性。然而，這類催化劑的催化活性和抗水穩定性很難滿足實際需求，同時學界也一致認為其催化活性來自于多個硼中心，這些都阻礙著硼基催化劑的進一步發展。

【成果簡介】

近期，中科院武漢物理與數學研究所的鄭安民和浙江大學的孟祥舉、王亮以及肖豐收（共同通訊作者）等人聯合研發了新型催化劑，在丙烷有氧脫氫中展示出了高活性和高選擇性的特點。研究人員發現，在硼硅酸鹽沸石分子篩中硼周圍的硅氧物種會與之配位，形成孤立的硼。這種硼中心具有硼雙羥基結構，并與鄰近的雙硅羥基形成–B[OH…O(H)–Si]₂配位。在丙烷脫氫反應中，硼雙羥基與其中一個硅羥基協同活化丙烷和氧氣，從而形成穩定的中間體并在隨后轉化為丙烯，這一反應能壘優于單硼羥基結構，因此該催化劑的催化性能顯著提升。此外，Si-O-B鍵在反應過程中會發生可逆水解-縮合，能夠有效抑制分子篩的脫硼形成硼酸，提高了催化劑的穩定性。這一研究打破了對硼基催化劑的傳統認知，為丙烷有氧脫氫制丙烯的工業化提供了新的思路。2021年04月02日，相關成果以題為“Isolated boron in zeolite for oxidative dehydrogenation of propane”的文章在線發表在Science上。

【圖文導讀】

圖1 催化丙烷制丙烯的過程及其表征

圖2 沸石中孤立硼的辨識和研究

圖3 硼羥基的辨識和研究

文獻鏈接：Isolated boron in zeolite for oxidative dehydrogenation of propane（Science, 2021, DOI: 10.1126/science. abe7935）

本文由材料人學術組NanoCJ供稿。

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