浙大高超&西安交大劉益倫最新Science:石墨烯氧化物基纖維的可逆融合和裂


【引言】

融合和裂變行為在生物學、化學工程和理論物理學中得到了廣泛的研究,以了解細胞過程,發展人工組裝的形貌事件,并創建多金屬化合物。脂質/表面活性劑/小分子有機物/聚合物膠束和囊泡的融合和裂變通常是通過引入鹽類、表面活性劑、離子、氧化劑和還原劑或應用紫外線和可見光來改變雙層膜內的相互作用,以及通過溶解添加劑,如糖類來改變囊泡內部的水與膜之間的滲透壓而觸發的。金屬顆粒和團簇的類似行為也是由熱或團簇沉積引起的。盡管在人工囊泡和納米顆粒的融合-裂變方面已經取得了進展,但可逆的融合和裂變仍然難以實現,這主要是因為各個組合體之間的界面存在不可逆的物理或化學變化。對可逆和可控的融合和裂變的探索將激發刺激響應材料的發展,這顯示了在開發可定制纖維狀子結構的動態可變形系統和結構材料方面的前景。

【成果簡介】

今日,在浙江大學高超教授和西安交通大學劉益倫教授共同通訊作者)團隊等人帶領下,提出了一種溶劑觸發的形貌調控策略來實現可逆的融合和裂變。選擇GO(GO)纖維作為模型,因為它具有二維(2D)拓撲結構、豐富的化學分子、超柔性和自粘接能力。在膨脹后,濕法紡絲的GO纖維具有一個外殼(最外層),限制了內部GO薄片的運動,并顯示出溶劑觸發的大體積變化和彈性變形能力。在水和極性有機溶劑的刺激下,纖維殼的形貌通過膨脹和溶脹在皺褶的管狀狀態和擴展的圓柱狀狀態之間可逆地切換,從而引起瞬時的纖維界面,導致任意數量的GO纖維的循環自融合和自裂變。在每個循環中,GO纖維的數量、大小、組成、結構和性能在裂變后都得到了恢復,顯示了融合和裂變的精確可逆性。相關成果以題為“Reversible fusion and fission of graphene?oxide–based fibers”發表在了Science

?【圖文導讀】

圖1??GO纖維的可逆融合和裂變

(A)溶劑觸發精確可逆的GO纖維自溶和自裂變原理圖,其中a1至a4等單個纖維通過溶劑溶脹自適應變形,形成較厚的纖維FuF。干燥的FuF在溶劑(如水)中溶脹,逐漸裂成a1到a4的原始較薄纖維,而無需在它們之間交換GO薄片。

(B)~100?GO纖維(左)和單個FuF-100纖維(右)通過膨脹輔助(中間)融合和裂變可逆過渡的照片。

(C-F)~100?GO纖維的水誘導融合過程(從左到右)和FuF-100的反裂變過程(從右到左)的連續掃描電鏡圖像。(D)和(F)分別顯示了(C)和(E)中相應的擴大的局部區域。(C1-C4)和(D1-D4)分別對應于經過時間0、25、30和40?min。(E1-E4)和(F1-F4)分別對應運行時間3、75、150和180 s。當一束GO纖維在被抽出之前在水中溶脹時,熔融時間設為零,干燥的FuF-100在水中重新浸泡時,裂變時間設為零。

?2 融合-裂變循環的原位熒光觀察和異位EDS分析

(A-D)連續熒光顯微圖顯示整齊的GO纖維和熒光TPE-Br標記的GO纖維水引發的融合(A-B)和裂變(B-D)。在這兩種纖維之間可以看到一個清晰的界面,表明在它們融合和開裂時沒有GO薄片的交換。

(E-L)碳(紅色)、氧(綠色)和硅(藍色)的連續重疊元素分布圖像,顯示了水誘導的融合(頂部)和裂變(底部)過程,涉及一個整齊的GO纖維和一個Si/GO纖維。虛線表示纖維間的界面,表明熔合后的協同皺褶殼層互鎖,裂變后相應的形貌恢復。

?3 可逆融合和裂變的動態形貌變形機制

(A)纖維界面上導致自融合和導致自裂變的可逆恢復的殼的形貌皺褶示意圖。

(B)在膨脹和溶脹過程中,單根水溶脹GO纖維的殼周長隨纖維直徑的變化。相對于初始溶脹狀態的相應值作圖。

(C)在水溶脹的單GO纖維的溶脹和再溶脹過程中,在不同纖維直徑下單位波紋的平均尖端曲率半徑。(B-C)中GO纖維的直徑為52 mm。

(D)FuF-50和FiF-50的拉伸強度(紅色)和相應的直徑(藍色)作為循環次數的函數。在幾個循環中,機械性能保持不變。

?4 可逆融合帶來了可控的轉變

(A-D)3D硬熔融GO棒(A)和2D柔性結熔融GO網(C和D)通過裂變(B)和再熔過程的可逆轉變的照片。

(E,F)插圖和偏光光學照片,顯示了在水/異丙醇(8:2 v / v)混合物(包括星形,腕帶和多塊金屬絲)下局部激光還原的FuF-10的可編程1D和2D結構 3個,11個和19個塊和一個40臂的枝晶。在(E)的頂部,灰色、紅色和白色的球體分別表示碳原子、氧原子和氫原子。

(G-J)偏光光學顯微鏡圖像,顯示聚丙烯腈(PAN)短纖維通過熔合(G和H)捕獲FuF和裂變(H-J)可逆排出。

?文獻鏈接:Reversible fusion and fission of graphene oxide–based fibers(Science,2021,DOI:10.1126/science.abb6640)

本文由木文韜翻譯,材料牛整理編輯。

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