東南大學“三尺儲能”研究團隊ACS Energy Letters：高負載量鋰硫電池綜述

一、導讀

相比于鋰離子電池，鋰硫電池具有更高的理論能量密度和比容量，在未來電子設備及電動汽車領域具有很大的應用前景。自1962年首次被報道以來，鋰硫電池已經經歷了半個多世紀的研究。然而，這些實驗室內的研究通常電極質量負載量較低。通常增加硫負載量會增加電極的厚度，阻礙電子/離子傳導，進一步降低反應動力學，造成活性材料浪費。此外，高硫負載量也將進一步加劇多硫化物的穿梭效應，降低電池循環壽命和能量密度。

二、成果掠影

近日，東南大學吳宇平教授“三尺儲能”研究團隊在國際知名期刊ACS Energy Letters上發表題為“Strategies Toward High Loading Lithium-Sulfur Batteries”的綜述論文，東南大學副研究員汪濤為第一作者，吳宇平教授為通訊作者。該論文得到了國家自然科學基金和東南大學高層次人才啟動經費等項目的資助。

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鋰硫電池中可溶性多硫化鋰（LiPS）中間體易溶解在有機電解質中，造成穿梭效應。同時LiPS的反應動力學緩慢，且各步反應速率不同，導致可溶性多硫化物的累積，進一步造成穿梭效應，導致容量快速衰減。針對該問題，傳統的解決方案是設計多孔碳材料對LiPS進行物理束縛，但該方法不能從根本上阻止穿梭效應。在鋰硫電池中，Li₂S₄→Li₂S₂/Li₂S的反應能壘遠大于S₈→Li₂S₈→Li₂S₆→Li₂S₄的反應能壘，這是造成LiPS累積的根本原因。最近，人們采用“吸附-催化”雙策略來提高高硫負載量鋰硫電池的性能。吸附劑材料可以固定多硫化物，防止其在電解液中穿梭；催化劑材料可以降低化學反應的能壘，改善反應動力學，加快LiPS與不溶性Li₂S₂/Li₂S的轉化，從而有效抑制穿梭效應，顯著提高高負載量下鋰硫電池性能。本文綜述了具有“吸附-催化”雙重作用的材料（包括異質結構、單原子、金屬納米顆粒、碳化物、氮化物、氧化物、磷化物、硫化物、硒化物、MXene、雜原子摻雜等）在高負載量鋰硫電池中的應用，將為構建下一代可商業化的鋰硫電池提供有效參考與指導。

三、核心創新點

1、本論文著重介紹和分析了鋰硫電池的工作原理、存在的技術挑戰和潛在的解決方案。

2、詳細介紹了多硫化物穿梭的主要原因以及吸附和催化作用的基本原理，綜述了吸附-催化雙重策略在高硫負載量（>5 mg cm^-2）鋰硫電池電極設計中的應用。

3、本文通過綜合性介紹“吸附-催化”雙重策略來解決多硫化物的穿梭效應和動力學差的問題，將為構建高硫負載量鋰硫電池提供有效參考與指導。

四、數據概覽

圖1（a）鋰硫電池電極設計策略發展史。（b）鋰硫電池充放電曲線和LiPS轉化示意圖。（c）鋰硫電池與其他類型電池的性能比較。??2022 American Chemical Society

圖2?對LiPS具有吸附和催化作用的不同類型材料匯總。??2022 American Chemical Society

圖3（a）不同電壓下LiPS反應活化能分布。（b）吸附和催化原理圖。??2022 American Chemical Society

五、論文展望

人們嘗試設計各種具有吸附和催化雙重作用的材料作為硫宿主、中間層或隔膜改性材料，以推動LSB向實際方向發展。從實用角度來看，鋰硫電池的研究應充分考慮硫負負載量，這對電極結構的設計和吸附催化材料添加劑的選擇提出了更高的要求。因此，基于吸附-催化雙重策略的高性能鋰硫電池的設計還應仔細考慮材料創新和優化；理論研究；成本控制；與傳統電池行業的可轉移性以及電極設計等問題。

六、作者簡介

吳宇平，博士生導師，英國皇家化學會會士，現為東南大學教授。1997年畢業于中國科學院化學研究所，獲博士學位。此后在清華大學、日本早稻田大學、德國開姆尼茲工業大學（洪堡學者）各工作近2年。，為“三尺儲能”研究團隊負責人。共發表380多篇學術論文，H-指數89；撰寫9部關于鋰電池的專著，銷量超過5萬冊；獲得中國、美國、日本在內授權發明專利31項；多次入選“全球高被引科學家”之列。主要從事超級電容器、水系電池、鋰硫電池等儲能方面的研究。

汪濤，博士，碩士生導師，現為東南大學副研究員。主要從事于納米復合材料的設計與合成、新型儲能器件的設計與開發。深入研究復合材料的合成機制，從材料、結構、工藝不同方面研究鋰離子電池、鈉離子電池、鉀離子電池、鋰硫電池等電極材料的電化學性能，構建高功率密度、高能量密度、優異循環壽命的儲能器件。在Nat Commun、Natl Sci Rev、Adv Energy Mater、ACS Energy Lett、Nano Lett等國際權威期刊上發表SCI論文30余篇。

文章鏈接

Tao Wang, Jiarui He, Xin-Bing Cheng, Jian Zhu, Bingan Lu, and Yuping Wu*. Strategies toward High-Loading Lithium-Sulfur Batteries. ACS Energy Lett. 2023, 8, 116-150.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.2c02179

本文由作者供稿。