Science：單個石墨烯納米帶中的拓撲局域化激子

Science：單個石墨烯納米帶中的拓撲局域化激子

【導讀】

自首次表面合成以來，原子級精確的石墨烯納米帶(graphene nanoribbons，GNRs)因其拓撲相關的物理性質引起了納米科技界的極大興趣。事實上，它們特定的邊緣構象具有特殊的電子態，進而導致非常規的輸運或磁性。此外，它們的光學性質對于實現穩健可控的原子級薄光電子器件具有重要的應用前景。事實上，GNRs將石墨烯的許多優異特性與電子帶隙結合在一起，這對于許多應用是必要的，包括發光器件。盡管理論研究詳細討論了如何通過寬度、長度和邊緣形狀的原子尺度變化來有利地控制GNRs的光學性質，但關于GNRs的激子性質的實驗報道很少，尤其是關于表面生長GNRs的熒光的實驗。這些實驗要么局限于系綜平均測量，其中光發射由缺陷的響應主導，要么聚焦于與改變GNR激子特性的金屬電極直接接觸的單個GNR。事實上，由于這些GNRs的合成是直接在金屬表面進行的，從而導致發光猝滅，因此原子精確的GNRs的本征發射性質仍然是一個幾乎沒有探索的領域。

【成果掠影】

今日，法國斯特拉斯堡大學Song Jiang、Guillaume Schull課題組利用原子尺度的空間分辨率探測了金屬表面合成的GNRs的激子發射。基于掃描隧道顯微鏡(STM)的方法將GNRs轉移到部分絕緣表面，以防止條帶的發光猝滅。STM誘導的熒光光譜揭示了與GNRs拓撲末端態相關的局域暗激子的發射。觀察到一個低頻的振動發射梳，并將其歸因于限制在有限盒子中的縱向聲學模式。本工作的研究為研究石墨烯納米結構中激子、振動子和拓撲之間的相互作用提供了一條途徑。相關論文以題為“Topologically localized excitons in single graphene nanoribbons”發表在Science上。

?

【數據概況】

圖1. 來自解耦(7,m)AGNRs的STML? 2023 AAAS

圖2. (7,m)AGNRs的局域激子發射? 2023 AAAS

圖3. 長度增加的(7,m)AGNRs中激子與縱向聲學模式的耦合? 2023 AAAS

圖4. (7,m)AGNR振動光譜的指紋區? 2023 AAAS

【成果啟示】

綜上所述，本工作的原子級分辨熒光測量揭示了位于(7,m)AGNRs拓撲末端的長壽命暗激子的尖銳(≈0.6 meV)發射。這些局域的發射中心與一維聲學聲子模式耦合，在整個條帶上離域。局域在絕緣體和/或半導體中的發光中心，如固體中的色心或缺陷，常被用作量子傳感和量子技術應用中特別感興趣的單光子源或糾纏光子源。與傳統的固態量子發射器相比，GNRs中的拓撲局域中心的一個優點是，通過對GNR的短邊和長邊的化學工程，可以調節光子源的數量和位置，從而為調節源間耦合和控制經典和量子發射特性提供了一條有效的途徑。接下來的工作重點將是識別拓撲局域中心發射的單光子源特性并表征其性能。此外，(7,m)AGNRs的每個拓撲端態都有一個未配對的電子，因此是自旋極化的，從而為結合電子、磁性和光子自由度的量子方案提供了有機納米尺度的解決方案。這些GNRs也可以被視為理想的原子控制平臺，以原子尺度的空間精度識別激子-聲子耦合對量子單元(de)相干性的作用。最后，GNR的兩端可以被特定選擇的發色團功能化，以確定離域的聲學聲子模式是否會影響發色團偶極子之間的相干耦合，以及光捕獲復合物中的電子-振動混合。

文獻鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq6948