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虛谷納物 1周前 (03-22) 360瀏覽

一、【科學背景】

非均相催化劑被廣泛用于促進化學反應。雖然已知化學反應通常發生在催化劑表面，但只有特定的表面位點才具有較高的催化活性。因此，識別活性位點并使其面積最大化是催化研究的核心，其中的經典的離散活性位點模型是根據不同的表面特征(如臺階)對活性位點進行分類。然而，這種簡單的分類往往會導致催化劑活性預測存在非常大的誤差，這種誤差可達到幾個數量級誤差，同時導致活性位點的定性不確定，從而限制了催化劑的正確設計。如何提高對表面活性點預測的準確度，是一個世界級難題。

二、【創新成果】

本文以臺階狀Pt(111)晶面和電化學氧還原反應(ORR)為研究對象，證明離散活性位點模型的誤差和不確定性較大的根本原因是其簡化了分類，忽略了表面應力釋放驅動的原子位點特異性反應。具體來說，在臺階狀晶面的應力釋放引入了不均勻的應變場，壓縮率高達5.5%，導致具有相同局部配位的臺階原子的電子結構和反應性不同，引起原子位點特異性的ORR活性增強。對于臺階邊緣兩側的原子，ORR活性增強比臺階中間的原子高50倍。因此，催化劑設計可以通過改變臺階寬度或控制外部應力來控制ORR反應性。這些原創性發現解釋了經典的離散活性位點模型在預測催化活性方面產生巨大誤差的根本原因。相關成果以“Site-specific reactivity of stepped Pt surfaces driven by stress release”為題發表在國際頂級期刊Nature上。美國普渡大學Jeffrey Greeley和曾振華教授為論文的通訊作者，湖南大學物理與微電子科學學院劉廣東博士后為第一作者。湖南大學為第一完成單位。