Angew. Chem. Int. Ed. ：太陽能制氫產生活性來優化聚合碳氮化物的光吸收，激子解離和電荷轉移

【背景介紹】

聚合光催化劑，例如碳氮化物（CN），通過控制聚合過程可以調整其光學和電子性質，近期更是發現了其可用于光催化水解產氫。為了獲得足夠的太陽能效率，它要求快速產生光電荷載體，即熱電子和空穴，這些電子和空穴參與隨后的水分解氧化還原反應。

【成果簡介】

近日，德國馬普學會膠體與界面研究所Guigang Zhang博士和Markus Antonietti教授以及福州大學王心晨教授（共同通訊作者）等人報道了一種自下而上的策略，以將碳氮化物的活性提高到大多數光子可驅動氧化還原的水平。通過尿素和氧酰胺共冷凝，然后在熔融鹽中進行后煅燒，結果產生高度結晶的物質，其具有0.292nm庚嗪單元的最大π-π層堆疊距離，這改善了橫向電荷傳輸和層間激子解離。相關成果以題為“Optimizing Optical Absorption, Exciton Dissociation, and Charge Transfer of a Polymeric Carbon Nitride with Ultrahigh Solar Hydrogen Production Activity”發表在了Angewandte Chemie International Edition上。

【圖文導讀】

圖1 XRD圖和HR-TEM圖像

（a）CN，CN-OA，CN-m和CN-OA-m的粉末XRD圖

（b）CN-OA-m的HR-TEM圖像

圖2 紫外可見吸收光譜和Mott-Schottky圖

（a）CN，CN-M，CN-OA和CN-OA-m的紫外可見吸收光譜

（b）CN和CN-OA-m電極的Mott-Schottky圖

圖3 穩態PL光譜和奈奎斯特圖

（a）室溫（298K）穩態PL光譜

（b）可見光照射下的電化學阻抗譜（EIS）奈奎斯特圖

圖4 光催化H_?2活性

分別為（a）白色和（b）綠色LED燈照射下樣品的光催化H_?2活性

【小結】

改團隊提出了一種簡便的策略來定制聚合氮化碳的結構和電子帶結構。對于優化聚合物光收集器的物理化學性質它開辟了一條新的途徑，給光化學帶來了很多機遇。

文獻鏈接：Optimizing Optical Absorption, Exciton Dissociation, and Charge Transfer of a Polymeric Carbon Nitride with Ultrahigh Solar Hydrogen Production Activity（Angew. Chem. Int. Ed. ,2017,DOI:10.1002/anie.201706870）

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