Nature：天然范德華晶體中的面內各向異性和超低損耗極化子

【引言】

極化子（混合光物質激發）能夠對光進行納米級控制。在石墨烯和由弱范德華力（范德華材料）結合的二維層組成的材料中，可以發現特別大的極化子場和長壽命。這些極化子可以通過電場或材料厚度進行調整，從而可以應用于納米激光器，可調諧紅外和太赫茲探測器以及分子傳感器等領域。預測了由面內各向異性結構和電子特性引起的沿范德華材料表面各向異性傳播的極化子。在這樣的材料中，可以預期會出現橢圓型和雙曲型平面內極化子色散（例如，黑磷中的等離子體極化子），后者導致光學狀態的密度增加，沿表面呈類射線方向傳播。然而，觀察天然材料中各向異性極化子傳播仍是難以捉摸的。

【成果簡介】

近日，在西班牙奧維耶多大學Pablo Alonso-González教授，西班牙CIC納米研究中心、巴斯克科學基金會Rainer Hillenbrand教授和澳大利亞莫納什大學、蘇州大學鮑橋梁教授（共同通訊作者）團隊的帶領下，與西班牙圣塞瓦斯蒂安國際物理中心、蘇黎世聯邦理工學院、墨爾本皇家理工大學和新南威爾士大學合作，報告了沿著α-MoO₃（一種天然的范德華材料）表面的各向異性極化子傳播。通過紅外納米成像和納米光譜研究半導體α-MoO₃薄片和圓盤，經可視化和驗證具有橢圓和雙曲面內分散的聲子極化子，波長（比相應的光子波長小60倍）與石墨烯等離子體極化子和氮化硼聲子極化子對比。根據實空間圖像中的信號振蕩，測量了極化子的振幅壽命為8皮秒，比室溫下石墨烯等離子體極化子的壽命長十倍多。它們也是目前報道的同位素工程氮化硼的聲子極化子和低溫石墨烯等離子體極化子的最佳值的4倍。范德華材料中的面內各向異性和超低損耗極化子可以實現定向和強光物質相互作用，納米級定向能量轉移和集成平面光學，應用范圍從生物傳感到量子納米光子學。相關成果以題為“In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal ”發表在了Nature上。

?【圖文導讀】

圖1 α-MoO₃的物理性質

a，層狀α-MoO₃（紅色球體，氧原子）的正交晶格結構的圖示。斜方晶結構基于通過范德華力相互作用沿[010]方向堆疊的變形MoO₆八面體的雙層。氧原子的三個可能位置表示為O_1-3，單晶胞以虛線表示。

b，α-MoO₃的晶胞示意圖；晶格常數為a=0.396nm，b=1.385nm，c=0.369nm。藍色球體：鉬原子。

c，α-MoO3薄片的光學圖像。由于各向異性晶體結構，α-MoO₃晶體通常看起來是矩形的。帶箭頭的箭頭表示晶體方向。比例尺：20μm。

d，在c中用紅色虛線圓圈標記的區域中采集拉曼光譜。紅色頻率標記表示與產生α-MoO₃的剩余射線譜帶（RBs）的晶格振動相關的拉曼峰。

圖2 α-MoO₃薄片的實空間成像和納米光譜

a，用于成像α-MoO₃薄片的s-SNOM實驗配置的示意圖。通過頻率ω和電場E_inc的p偏振紅外光照射金屬化AFM尖端（黃色）。它發射極化子，極化子在薄片邊緣反向反射，隨后被尖端散射。尖端散射場E_sca由遠距離探測器探測。

b，厚度d=250nm的α-MoO₃薄片在照射頻率ω= 990cm^-1（上圖）和ω= 900cm^-1（下圖）的近場幅度圖像s₄。比例尺：2μm。

c，沿著U-RB（上圖）和L-RB（下圖）中的[100]和[001]方向的PhPs分散。灰色陰影區域表示RB外部的光譜區域。

d，底行，納米FTIR光譜線沿[100]和[001]掃描（方向如b的下圖箭頭所示），近場振幅s₂（歸一化為SiO₂襯底上的近場振幅，s_2,SiO2）作為尖端和薄片邊緣之間距離的函數。虛線標記α-MoO₃中的近似縱向和橫向聲子模式（TO₁,820cm^-1; LO₁/TO₂,963cm^-1; LO₂,1003cm^-1）。頂行，放大底行的U-RB的框形區域。

?圖3?α-MoO₃圓盤中的面內橢圓和雙曲PhPs

a，b，厚度d=144nm的α-MoO₃圓盤分別在成像頻率ω=983cm^-1（U-RB; a）和893cm^-1（L-RB; b）的近場幅度圖像s₄。虛白線表示[100]和[001]表面方向。比例尺：2μm。

c，d，分別在a和b中的近場圖像的傅立葉變換的絕對值| S₄（k_x，k_y）|，顯示每個RBs的等頻輪廓。實線表示通過對每種情況擬合而獲得的PhPs的等頻輪廓（注意它們對應于2k）。對于U-RB和L-RB，比例尺分別為50k₀和20k₀，其中k₀是自由空間中的光動量。

e，f，計算 α-MoO₃圓盤在ω=983cm^-1（U-RB; e）和893cm^-1（L-RB; f）的近場幅度圖像| E_z（x，y）|。比例尺：2μm。

圖4 α-MoO₃中面內雙曲和橢圓PhPs的厚度可調性和壽命

a，實驗（點）PhPs在α-MoO₃中沿[100]方向分散，用于變化的薄片厚度d。

b，實驗（點）和計算（線）的k_x對d的依賴性。

c，s-SNOM線（顯示復值s-SNOM信號的實部σ₄）分別在橢圓形中（藍色十字形，ω= 990cm^-1）和雙曲線中（紅色交叉，ω=930cm^-1）沿圖2b所示厚度d=250nm薄片的[100]方向的跡線。將阻尼的正弦波函數（黑色實線）擬合到與邊緣發射的PhPs相對應的數據上。對于U-RB和L-RB分別獲得τx= 8±1ps和τx= 1.9±0.3ps的幅度壽命。

文獻鏈接：In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal（Nature，2018，DOI：10.1038/s41586-018-0618-9）

本文由材料人編輯部學術組木文韜翻譯，材料牛整理編輯。

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