三位納米大牛: H-index超100,被引頻次10萬+


人物介紹: (數據來源web?of science,時間20210415

Paul Alivisatos

Paul Alivisatos現任美國勞倫斯伯克利國家實驗室主任,美國加州大學伯克利分校的“三星(Samsung)杰出教授”。美國科學院和美國藝術與科學學院兩院院士,同時擔任國際納米領域頂刊Nano Letters創刊主編、Science的資深編委、已在Science、Nature等世界頂級期刊上發表論文400多篇,被引用11萬余次,H-index153,2010年被評為“世界百大化學家”的第五位。在量子點納米晶的可控合成、生物應用、能源領域應用作出杰出的貢獻,獲得了包括被譽為“諾貝爾獎風向標”的“沃爾夫化學獎”等在內的諸多世界級獎項,是公認的世界頂尖科學家,被譽為“納米科技之父”。

Chad A. Mirkin

Chad A. Mirkin現任美國西北大學教授,美國科學院、醫學院、工程院和藝術與科學院四院院士、美國總統奧巴馬的科技顧問,在生物探測、標記和診斷方面具有高超的研究水準,發展了基于納米顆粒的生物分子檢測技術,發明了蘸筆納米印刷術。他是國際納米技術權威期刊Small的創辦者,還擔任了Biosensors & Bioelectronics, JACS, Acc. Chem. Res., Angew. Chem., Adv. Mater.等超過20個國際性雜志的編輯顧問,現已發表文章700多篇,被引用11萬余次,H-index145,擁有專利900多項,同時Chad A. Mirkin教授還創辦了4家公司,用以促進納米技術在工業領域的商業化。

崔屹

崔屹斯坦福大學終身教授,主要從事納米材料在能源、光伏、拓撲絕緣材料、生物和環境領域的研究工作。他是美國材料學會會士、美國電化學會會士、英國皇家化學學會會士,是Nano?Letters副主編。現已發表論文600余篇,被引用15萬余次,H-index191。2014年美國湯森路透(Thomson Reuters)集團在線公布的全球材料科學領域?“高被引科學家(Highly-Cited Researchers)”名單中,崔屹排名第一,被譽為“世界最具影響力的科學頭腦”。2014年獲得首屆納米能源獎,2017年獲得布拉瓦尼克國家青年科學家獎。創辦了兩家公司,致力于新一代高能鋰電池的開發及PM2.5的過濾技術的商業化。

相關工作進展:

通過幾何失配應變設計和合成納米晶粒Science

與晶界相關的拓撲缺陷(GB缺陷)對納米晶材料的電學、光學、磁性、力學和化學性質的影響是眾所周知的。然而,通過實驗來闡明這種影響是困難的,因為晶粒通常表現出大范圍的尺寸,形狀和隨機的相對取向。加州大學伯克利分校A. Paul Alivisatos聯合韓國首爾國立大學Taeghwan Hyeon教授等人證明了對膠體多面體納米晶體的異質外延進行精確控制可以使晶粒有序生長,從而可以生產出具有均勻GB缺陷的材料樣品。用包含Co3O4納米立方核的多顆粒納米晶體來說明這個方法,該核在每個面上都帶有Mn3O4殼。各個殼是與對稱性相關的相互連接的晶粒,相鄰四方Mn3O4晶粒之間的大幾何錯位導致在Co3O4納米立方核的鋒利邊緣處形成傾斜邊界,這些傾斜邊界通過錯位連接。研究確定了控制這些高度有序的多晶粒納米結構生產的四個設計原則。首先,襯底納米晶體的形狀必須指導過度生長相的晶體學取向。其次,襯底的尺寸必須小于位錯之間的特征距離。第三,過度生長相與基底之間的不相容對稱性增加了晶粒之間的幾何雜波應變。第四,對于在接近平衡條件下形成GB的情況,需要通過配體鈍化增加的彈性能來平衡殼的表面能。利用這些原理,可以長出一系列包含明顯GB缺陷的多晶粒納米晶體。相關研究以“Design and synthesis of multigrain?nanocrystals via geometric misfit strain”為題目,發表在Science上。DOI: 10.1038/s41586-019-1899-3

圖1?Co3O4納米立方體上Mn3O4晶粒的外延生長和間隙閉合

嵌段共聚物穩定的鹵化鉛鈣鈦礦納米線|Nano?Research

基于鹵化鉛鈣鈦礦(LHPs)的太陽能電池的迅速發展,促使其他密切相關領域的研究十分活躍。這種材料的膠體納米結構顯示出優越的光電性能。特別是一維LHPs納米線在高度定向時表現出各向異性的光學特性。然而,由于它們的離子特性,對外界環境非常敏感,限制了它們的大規模實際應用。加州大學伯克利分校A. Paul Alivisatos、楊培東教授等人介紹了一種兩親性嵌段共聚物聚苯乙烯-嵌段-聚(4-乙烯基吡啶)(PS-P4VP)對膠體CsPbBr3納米線的表面進行化學修飾。所制備的核殼納米線具有增強的光致發光性能和良好的抗水膠體穩定性。利用穩定性增強的優勢,進一步應用改進的Langmuir-Blodgett技術組裝了高排列納米線單層膜,并研究了其各向異性光學特性。相關研究以“Lead halide perovskite nanowires stabilized by block copolymers?for Langmuir-Blodgett assembly”為題目,發表在Nano Research上。DOI: 10.1007/s12274-020-2717-9

圖2?PS-P4VP處理前后對比的NWs溶液及樣品在膠體穩定性測試中相對PL強度

在勢能景觀中對帶電納米棒的相互作用進行原位量化Nano?Letters

對納米尺度相互作用的定量理解的先決條件是利用納米粒子系統顯著的集體特性。在這里,加州大學伯克利分校A. Paul Alivisatos教授等人報告了結合使用液相透射電子顯微鏡和電子束光刻技術來闡明預先定義的勢能景觀中帶電納米棒之間的相互作用。表面功能化光刻金納米棒的原位選擇性剝離是通過以不同速率蝕刻的粘附層材料來實現的。分析隨后的納米棒運動,由于粒子與襯底之間的吸引力,該結構在二維上受到限制,可以在光刻工程環境中量化粒子間的相互作用。對于用相同的粘附層制成的平版納米棒,它們的自組裝行為可以通過改變它們的起始空間排列來調整。該研究的方法有助于研究設計的納米粒子系統中粒子間的相互作用,并對勢能景觀在確定納米粒子自組裝動力學途徑中的作用提供了基本的見解。相關研究以“In Situ Quantification of Interactions between Charged Nanorods in a Predefined Potential Energy Landscape”為題目,發表在Nano?Letters上。DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04198

圖3?納米棒的原位剝離及其動力學

用于活細胞分析的DNA納米結構JACS

基于DNA的探針由于能夠識別核酸和非核酸靶點、易于合成和化學修飾、易于與信號放大方案接口以及固有的生物相容性,構成了一個多功能的生物測量平臺。在這里,美國西北大學Chad A. Mirkin教授等人提供了從線性DNA結構到結構更復雜的納米結構的轉變如何徹底改變活細胞分析的演變視角。調節結構產生的探針可以不借助轉染試劑進入細胞,并可以在單細胞器、單細胞、組織切片和整個有機體水平上檢測、跟蹤和量化活細胞中的分析物。研究描述了不同探針體系結構的優點和缺點,并描述了這些結構在闡明基礎生物學以及開發改進的診斷和治療系統方面所帶來的進展。還討論了該領域的突出挑戰,并概述了潛在的解決方案。相關研究以“DNA-Based Nanostructures for Live-Cell Analysis”為題目,發表在JACS上。DOI: 10.1021/jacs.0c04978

圖4?用于活細胞成像的核酸探針結構

用于燃料電池電催化的高指數金屬合金納米粒子|AM

美國西北大學Chad A. Mirkin教授等人將高折射率切面引入膠體合成納米粒子的方法被用來制造成分均勻的Pt-M (M = Ni, Co, Cu)和Rh-M (M = Ni和Co)四面體納米粒子。該方法的能夠系統地研究催化劑活性用于液體燃料的各種電氧化反應。實驗探索了它們的高指數面、過渡金屬的內部合金化和表面Bi修飾對它們的電催化性能的各自貢獻,得到了三個關鍵的發現。首先,高指數面的存在有利于提高研究的三類反應的催化活性。對于酸性電解液中甲醇的電氧化,由于表面Bi修飾的貢獻很小,過渡金屬合金化可以顯著提高整體催化效率。然而,對于其他被研究的反應,表面Bi對提高催化活性有很大的促進作用,過渡金屬合金化對其影響不大。最后,由于合金過渡金屬原子的存在,多金屬四面體粒子在長時間運行時比單金屬粒子具有更好的穩定性。相關研究以“High-Index-Facet Metal-Alloy Nanoparticles as Fuel?Cell Electrocatalysts”為題目,發表在AM上。DOI: 10.1002/adma.202002849

圖5?金屬合金納米顆粒STEM及EDS

納米晶體的角、邊和面控制生長|Science?Advances

精確控制納米晶體(NC)形狀和組成的能力在催化和等離子體等許多領域都是有用的。種子介導的策略已被證明對準備各種各樣的結構是有效的,但對如何選擇性地生長角、邊和面的理解不足,限制了控制結構進化的一般策略的發展。在這里,美國西北大學Chad A. Mirkin教授等人報告了一種通用的合成策略,用于指導各向異性種子的位點特異性生長,以制備設計納米結構庫。這種策略利用成核能壘剖面和生長溶液的化學勢來控制NCs的特定位置生長成奇異的形狀和成分。該策略不僅可以控制各向異性種子的生長部位,而且可以控制新生長區域的暴露部位。許多形狀的NCs被合成,包括超過10個從來沒有報道過的NCs,原則上,還有很多其他的可能。相關研究以“Corner-, edge-, and facet-controlled growth?of nanocrystals”為題目,發表在Science?Advances上。DOI: 10.1126/sciadv.abf1410

圖6?不同形狀種子NCs的曲率選擇性成核

MOF納米粒子和DNA的膠體晶體工程|Nature?Commun.

核酸修飾納米粒子的膠體晶體工程是制備三維超晶格的一種有效方法,在催化、傳感、光子學等領域都有廣泛的應用。迄今為止,研究的構件主要基于金屬、金屬氧化物、硫屬半導體和蛋白質。在這里,美國西北大學Chad A. Mirkin教授等人展示了被寡核苷酸功能化的金屬有機框架納米粒子(MOF NPs)可以被編程結晶成具有明確晶體對稱性和組成的多種超晶格。電子顯微鏡和小角度x射線散射表征證實了單組分MOF超晶格、二元MOF-Au單晶體和二維MOF納米棒組裝的形成。重要的是,DNA修飾的卟啉MOF納米棒(PCN-222)被組裝成2D超晶格,并被發現對2-氯乙基乙基硫化物(CEES)的光氧化具有催化活性。這些新材料和方法提供了獲得膠體晶體的途徑,這些膠體晶體結合了具有MOFs既定設計特性的粒子,因此,增加了DNA膠體晶體工程的可能性。相關研究以“Colloidal crystal engineering with metal–organic?framework nanoparticles and DNA”為題目,發表在Nature?Commun.上。DOI: 10.1038/s41467-020-16339-w

圖7?UiO-66 MOF PAEs的合成與表征

納米級三相電化學通路促進Pt催化甲醛氧化|Nano?Letters

氣相多相催化是在固體催化劑二維表面進行空間約束的過程。在這里,斯坦福大學崔屹教授等人引入了一個新的工具包來打開第三維度。研究發現,固體催化劑的活性可以通過在其表面覆蓋一層納米級薄的液體電解質而顯著提高,同時保持氣體反應物的有效輸送,這一策略被稱為三相催化。引入液體電解質,將原來的表面催化反應轉化為在三維空間中由自由離子促進傳質的電化學途徑。文中選擇甲醛氧化反應作為模型反應,發現Pt在三相催化反應中的周轉頻率比常規多相催化反應提高了2.5萬倍。三相催化作為催化劑設計的一個新維度,并在從污染控制到石化工業的更多化學反應中展現潛在應用。相關研究以“Designing a Nanoscale Three-phase Electrochemical Pathway to?Promote Pt-catalyzed Formaldehyde Oxidation”為題目,發表在Nano?Letters上。DOI:?10.1021/acs.nanolett.0c03560

圖8?三相催化材料設計

核磁共振揭示納米級多孔碳的分子機理Matter

分級納米孔碳(HNC)是一種有效的吸附揮發性有機物的吸附劑。然而,在層次結構調控、吸附質吸收的吸附機制和HNC內部的相互作用方面仍然存在問題。斯坦福大學崔屹教授等人以木材為原料,采用K2CO3活化的微波誘導加熱方法合成HNC。HNC表現出Murray定律的多尺度結構,促進了通過核磁共振(NMR)吸附質的分子尺度研究。NMR化學位移與吸附劑產生的環電流效應一致。研究的NMR為測定吸附質在HNC中的吸附提供了一種簡便的方法。揮發性有機化合物的吸附結果表明,隨著時間的推移,NMR化學位移發生了變化,首先吸附到中孔,然后擴散到微孔。Schroeder定理可以通過觀察到的液體與蒸汽相之間的變化來證明HNC。這些HNC具有較高的CO2吸附能力,預示著在碳捕集方面的應用。相關研究以“Revealing Molecular Mechanisms in Hierarchical?Nanoporous Carbon via Nuclear Magnetic Resonance”為題目,發表在Matter上。DOI: 10.1016/j.matt.2020.09.024

圖9?HNC的制備及物理表征

為高效吸附和存儲氣體而設計的分級納米孔膜Science Advances

氧化石墨烯等二維材料的納米孔膜因其獨特的分子篩分性能和操作簡單,在揮發性有機化合物(VOCs)和H2吸附方面引起了廣泛關注。然而,石墨烯薄片的團聚和低效率仍然具有挑戰性。因此,斯坦福大學崔屹教授等人設計了分層納米多孔膜(HNMs),這是一種由碳球和氧化石墨烯組成的納米復合材料。分級碳球的制備遵循默里定律,使用化學活化結合微波加熱,起到間隔和吸附劑的作用。分級碳球防止了氧化石墨烯的團聚,氧化石墨烯薄片物理分散,保證了結構的穩定性。所得HNMs中含有以超微孔和介孔組合為主的微孔,在200 ppmv條件下,VOCs/H2的吸附量分別達到235和352 mg/g,3.3重量% (77 K和1.2 bar)。該工作極大地擴展了HNMs在環境和能源領域的應用潛力。相關研究以“Designing hierarchical nanoporous membranes?for highly efficient gas adsorption and storage”為題目,發表在Science?Advances上。DOI: 10.1126/sciadv.abb0694

圖10 GO膜、碳球膜和HNMs膜的示意圖比較

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