國產期刊Carbon?Energy、EcoMat、SmatMat、Nano Research、Science?Bulletin研究進展

Science Bulletin：基于超疏水微裂紋導電Ti₃C₂T_x?MXene/紙的超靈敏應變傳感器用于人體運動監測和電子皮膚

隨著可穿戴式智能設備的快速發展，迫切需要低成本、高靈敏度、低檢測限的可穿戴式應變傳感器。同時，在實際應用中還應考慮傳感器在潮濕或腐蝕性環境中的傳感穩定性。鄭州大學Changyu Shen、Hu Liu等人通過涂覆導電Ti₃C₂Tx Mxene，然后在其表面沉積超疏水蠟煙灰層制備了超疏水微裂紋導電紙基應變傳感器。由于導電涂層在干燥過程中與紙基板的彈性模量和熱膨脹系數不匹配，導致導電涂層中產生超靈敏的微裂紋結構。制備的紙基應變傳感器在0-0.6%的應變范圍內具有較高的靈敏度(GF = 17.4)，極低的檢測限(0.1%的應變)，在彎曲變形1000次以上具有良好的抗疲勞性能。有趣的是，它也適用于扭轉變形檢測，具有良好的扭轉角依賴性，可重復性和穩定的傳感性能。同時，由于微/納米結構的存在和低表面能的蠟燭煙灰層的存在，表現出了卓越的防水、自潔和耐腐蝕性能。因此，制備的紙基應變傳感器即使在水下環境下也能有效監測一系列大尺度和小尺度的人體運動，在實際惡劣的戶外環境中具有廣闊的應用前景。重要的是，該方法在組裝成電子皮膚時，對人體運動時皮膚的空間應變分布檢測也具有良好的適用性。本研究對下一代可穿戴式應變傳感器的設計具有重要的指導意義。相關研究以“Ultrasensitive strain sensor based on superhydrophobic microcracked?conductive Ti₃C₂T_x?MXene/paper for human-motion monitoring and?E-skin”為題目，發表在Science?Bulletin上。DOI: 10.1016/j.scib.2021.04.041

圖1?超疏水導電MXene/紙的制備與表征

Science Bulletin：ZIF-L膜具有膜-載體互鎖型復合結構，用于H₂/CO₂分離

MOF膜在低能耗化工分離領域具有廣闊應用前景。發展MOF膜的關鍵挑戰是膜的微結構設計，例如，降低膜層厚度以極大減小傳質阻力；調控膜的孔道取向以優化分子選擇性傳輸；強化晶界結構以最大程度減少缺陷流等。在這里，大連化物所楊維慎、班宇杰等人通過界面組裝過程完全限制在氧化鋁載體的空隙中，產生一種吸引人的膜-連鎖支撐(MIS)復合體系結構的ZIF-L膜，滿足MOF膜的微觀結構設計要求。結果表明，ZIF-L膜的平均氫氣滲透率達到4000 GPU以上，H₂/CO₂分離因子(SF)達到200以上，分離性能達到歷史新高，并進入工業靶區(H2滲透率> 1000 GPU和H₂/CO₂?SF > 60)。此外，以氧化鋁顆粒為支架建立的MIS復合結構的ZIF-L膜具有機械穩定性，被硅橡膠反復刮擦，沒有選擇性損失。相關研究以“ZIF-L membrane with a membrane-interlocked-support composite?architecture for H₂/CO₂ separation”為題目，發表在Science?Bulletin上。DOI: 10.1016/j.scib.2021.05.006

圖2?ZIF-L膜的微觀結構設計

Carbon Energy：通過合理設計硅價梯度，提高SiOx@C陽極材料的電池性能

對于高性能SiO_x陽極而言，緩解與體積變化相關的應力或應變是非常可取的，以穩定的固體電解質界面膜(SEI)生長為條件。在此，福建師范大學Jiaxin Li、Yingbin Lin教授等人優化了SiOx復合材料的硅價梯度，以規避伴隨鋰插入/提取的大體積應變。SiO_x@C在850℃退火，具有沿徑向平緩的硅價梯度和優異的電化學性能，在1.0 A g^?1下提供506.9 mAh g^?1的高容量，400次循環的庫侖效率高達~99.8%。結合理論預測，得到的結果表明: SiOx@C中平緩的硅價梯度有助于抑制塑性變形，保持SiO_x@C粒子內部連接的完整性。此外，一個溫和的硅價梯度會形成一個應力梯度，并影響懸空鍵的分布，導致在鋰化/消解過程中局部應力的釋放，并增強鋰離子的動力學擴散。此外，最小的界面應力變化保證了界面處SEI膜的穩定，從而提高了循環穩定性。因此，合理設計SiO_x中的硅價梯度可以為實現大量生產高性能SiO_x陽極提供進一步的見解。相關研究以“Boosting the cell performance of the SiO_x@C anode?material via rational design of a Si‐valence gradient”為題目，發表在Carbon Energy上。DOI:?10.1002/cey2.141

圖3?SiO_x@C復合材料超聲噴霧熱解示意圖及表征

Carbon Energy：Ni基普魯士藍類似物在Co和Fe的協同作用下具有優越的鈉存儲性能

普魯士藍模擬物Na₂Ni[Fe(CN)₆] (Ni-PB)因其優異的循環性能而被廣泛研究為鈉離子電池正極材料。由于Ni的電化學惰性，Ni-PB的理論容量僅為85 mAh g^?1。三峽大學Xue‐Lin Yang等人采用Co和Fe在Ni 位雙摻雜的方法成功合成了三元Ni-PB，并通過理論計算和電化學測試，系統研究了Co和Fe摻雜對Ni-PB電化學性能的影響。第一性原理計算證實了Co和Fe能顯著降低Ni-PB合金的能壘和能帶。X射線衍射和成分分析結果表明，三元NiCoFe-PB復合材料結晶度好，鈉含量高，缺陷和結晶水少。電化學測試表明，除了高自旋Co/Fe和低自旋Fe的容量貢獻外，Co摻雜提高了低自旋Fe的電化學活性，而Fe摻雜提高了高自旋Co的活性; 此外，雙摻雜還可以降低擴散電阻Na⁺離子通過固體電解質界面膜，加速了離子擴散過程和法拉第反應的動力學，增加了活性位點。在Co和Fe的協同作用下，NiCoFe-PB三元合金表現出優異的電化學性能，在20 mA g^?1時初始放電容量高達120.4 mAh g^?1，在2 A g^?1的高電流密度下，即使經過10000次循環，容量衰減率也極低，為0.0044% /周，顯示出三元NiCoFe-PB在大規模儲能領域的巨大應用潛力。相關研究以“Ternary Ni‐based Prussian blue analogue with superior?sodium storage performance induced by synergistic?effect of Co and Fe”為題目，發表在Carbon Energy上。DOI: 10.1002/cey2.142

圖4?(A) Ni–PB, (B) NiCo–PB, (C) NiFe–PB, (D)NiCoFe–PB形貌表征

EcoMat：基于3D打印的摩擦電納米發電機的一站式制造

摩擦電納米發電機（TENG）適用于采集低頻、弱機械能，在分布式無線傳感器網絡節點供電方面具有廣闊的應用前景。尋求一種經濟、簡單、高效的制造方法是致力于綠色創新能源發展的研究者們的興趣所在。在這里，中科院北京納米能源與系統研究所張弛等人提出了一種基于三維(3D)打印的一站式制造TENG的方法。首次將鎳粉和聚四氟乙烯微粒子以不同比例摻雜到Dragon Slow Skin 10 (DSS10)基板中，制備出一系列功能性油墨。采用接觸分離模式的TENG每一層都可以用配制好的油墨在可編程的三軸平移階段按順序打印，具有完全的封裝性、各向同性、靈活性和可拉伸性。在此基礎上，制作3D打印的足底能量收集器和能量收集手環，分別植入腳底和手腕，收集生物機械能，為電子手表、溫度計等便攜式電子設備提供持續動力。本工作為TENG提供了低成本、環境友好的先進制造策略，顯示了TENG在標準化和大規模制造方面的巨大前景。相關研究以“One-stop fabrication of triboelectric nanogenerator based?on 3D printing”為題目，發表在EcoMat上。DOI: 10.1002/eom2.12130

圖5?油墨的機械性能和電導率表征

EcoMat：界面光蒸汽轉換驅動鉛從污染土壤中去除

界面光蒸汽轉換是一種綠色、可持續的技術，在海水淡化、凈水廢水凈化等領域得到了深入研究。在這里，該技術被進一步開發用于土壤修復。澳大利亞南澳大學Haolan Xu、Gary Owens等人設計了一種新型光熱蒸發器，用于加速土壤溶液中鉛的提取，從而成功地快速修復鉛污染土壤。在2周內，這種太陽能驅動的蒸發修復降低了38.4%的生物可利用鉛(從359 mg kg^-1到221 mg kg^-1)，沒有過多的營養損失，也沒有二次污染。修復后植物試驗表明，修復后土壤的植物毒性顯著降低，地上根Pb含量降低50%。由于這種技術不涉及外部能量輸入; 除了太陽輻照，持續運行的成本很低，因此具有顯著的可持續實際應用潛力。綜上所述，本研究首次證明界面光蒸汽轉換可以成功地應用于土壤修復。相關研究以“Interfacial solar evaporation driven lead removal from a contaminated soil”為題目，發表在EcoMat上。DOI: 10.1002/eom2.12140

圖6?太陽能驅動的修復系統示意圖

Nano?Research：用納米試管合成超薄二硫化錸納米帶

英國諾丁漢大學Andrei N. Khlobystov等人建立了單壁碳納米管(SWNTs)內超薄二硫化錸(ReS₂)納米帶的合成方法。十碳羰基二錸配合物被封裝在碳納米管中，提供了受限的錸原子來源，這些錸原子容易與碘反應，形成分散的納米尺寸的簇狀碘化錸[Re₆I₁₄]^2?嵌入在碳納米管中。合成的最后一步是讓硫化氫氣體進入納米試管，生成纏繞在碳納米管中的二硫化錸納米帶，ReS₂@SWNTs。二硫化錸納米帶的寬度、結構和組成受到宿主SWNT的嚴格限制。在每個合成步驟中，采用互補成像和分析相結合的整體分析方法來闡明客體材料的結構和組成，并揭示SWNT對封裝無機結構的電子相互作用的作用。由于ReS₂納米帶有望保留塊體材料的電子特性，如直接帶隙，該材料的低維形式可用于納米級電子器件。相關研究以“Synthesis of ultrathin rhenium disulfide nanoribbons using nano test tubes”為題目，發表在Nano Research上。DOI: 10.1007/s12274-021-3650-2

圖7?通過Re團簇的包封反應合成ReS₂@SWNT

SmartMat：具有雙重保護的蜂窩狀分層多孔硅復合材料具有超穩定鋰離子電池陽極

硅為陽極鋰存儲提供了高的理論比容量。但由于體積變化劇烈而導致電極不穩定，絕緣性能限制了速率性能，阻礙了其應用。在這里，香港科技大學Tianshou Zhao等人介紹了一種簡單和快速的方法制備與多孔結構MXene和碳涂層硅結合的蜂窩狀硅基陽極(MXene‐Si@C)。來自表面涂層和形成的層間空隙的雙重保護改善了硅的體積膨脹，從而增強了電極的機械穩定性。此外，高導電性的MXene與表面碳涂層形成了層次性和連續性的電子導電網絡，電阻明顯降低。利用該復合材料，可獲得較高的平均庫侖效率，即使在1.5 mg/cm²的面積負荷下，也能達到99.73%和82.4%的高容量保留率。加上一個NCM523陰極，概念驗證全電池提供高容量164.2 mAh/g，在0.2 C下的能量密度為574 Wh/kg(基于電極材料的質量)，在0.5 C下的循環性能良好，可循環100次，容量保持率(80.28%)。相關研究以“Honeycomb‐like hierarchical porous silicon composites?with dual protection for ultrastable Li‐ion battery anodes”為題目，發表在SmartMat上。DOI: 10.1002/smm2.1061

圖8?MXene‐Si@C的制作流程，優點及結構的功能的示意圖

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