10月Nature/Science盤點：中科大&北航憑燃料電池登Science，木頭大王連續兩天發頂刊

本篇文章為大家梳理了10月份材料、化學領域NS發文情況。相關成果已收錄入材料人最新上線產品庫。

1. Nature：讓所有人喝上可飲用水

X登月計劃工廠Jackson Lord、Philipp H. Schmaelzle（通訊作者）等人闡釋了如何利用AWH為十億人提供SMDW的方案。利用谷歌地球引擎，作者引入了假定的一平方米設備，發現相對濕度從30%到90%時，SY曲線則從0.2上升至2.5升/千瓦時(對于2平方米設備，SY曲線則從0.1上升至1.25升/千瓦時)。這一設備表現可以滿足每人每天平均5升飲用水需求指標。此外，作者還分析繪制了現有設備和新型吸附劑類別的影響潛力，認為隨著技術的不斷進步，在熱力學極限之內完全可以達到上述指標。事實上，這些性能指標已經在吸附劑材料的相關實驗中付諸實現。總而言之，該研究提供的工具可以為旨在最大化全球影響力的大氣水富集設備開辟新的設計思路，同時還可以為利用現有技術實現可持續發展目標(SDGs)的持續努力提供信息和幫助。Jackson Lord同時也為第一作者，2021年10月27日，相關成果以題為“Global potential for harvesting drinking water from air using solar energy”的文章發表在Nature上。

文獻鏈接：Global potential for harvesting drinking water from air using solar energy（Nature, 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03900-w）

2. Nature：SnO2電極上具有原子相干層的鈣鈦礦太陽能電池

來自韓國浦項科技大學Min Gyu Kim和韓國蔚山國立科學技術院Tae Joo Shin、Sang Il Seok課題組，報道了鈣鈦礦薄膜和用含Cl的FAPbI₃鈣鈦礦前驅體(Cl-cPP)溶液涂覆的Cl^-鍵合SnO₂?(Cl-bSO)電極之間的相干夾層的形成。本工作通過表面敏感的掠入射X射線吸收精細結構(XAFS)，同步輻射掠入射廣角X射線衍射(GI-WAXD)和高分辨透射電子顯微鏡(HR-TEM)探究了這種夾層的存在。通過這些分析表征，本工作推斷在鈣鈦礦和SnO₂之間形成了晶態的FASnCl_x相作為原子共格的中間層。這種鈣鈦礦和ETL之間的中間層降低了界面電荷復合損失和接觸電阻，從而實現了功率轉換效率為25.8%的PSC。相關論文以題為“Perovskite solar cells with atomically coherent interlayers on SnO_2?electrodes”發表在Nature上。

論文doi：

https://doi-org-443.webvpn.bjmu.edu.cn/10.1038/s41586-021-03964-8

3. 胡良兵固態電池Nature

美國布朗大學Yue Qi、美國馬里蘭大學胡良兵教授課題組探索了一種聚合物離子導體的設計策略，即擴展分子間聚合物結構，將Li⁺的輸運與聚合物的節段弛豫解耦，從而獲得高離子電導率。本工作表明，通過銅離子(Cu²⁺)與一維纖維素納米纖維的配位，在通常離子絕緣的纖維素中，分子通道的開放可以使Li+離子沿著聚合物鏈快速傳輸。除了具有較高的Li⁺電導率外，Cu²⁺配位的纖維素離子導體還具有較高的遷移數(0.78，而其他聚合物僅為0.2~0.5)和較寬的電化學穩定窗口(0-4.5V)，可以同時容納Li金屬負極和高電壓正極。這種一維離子導體還允許在厚的LiFePO₄固態正極中進行離子滲透，以應用于具有高能量密度的電池。此外，本工作還驗證了這種分子通道工程方法與其他聚合物和陽離子的普適性，實現了類似的高電導率，其意義可能超越安全、高性能的固態電池范疇。相關研究成果以“Copper-coordinated cellulose ion conductors for solid-state batteries”為題發表在Nature上。

文獻鏈接：“Copper-coordinated cellulose ion conductors for solid-state batteries”. Nature (2021). https://doi-org-443.webvpn.bjmu.edu.cn/10.1038/s41586-021-03885-6?

4. Nature：電荷復合對有機太陽電池中三重態激子的作用

來自劍橋大學，蒙斯大學，加州大學圣巴巴拉分校的科研團隊發現在大多數使用NFA的有機太陽能電池中，開路條件下的大部分電荷復合是通過形成非發射的NFA三重態激子進行的；在基準PM6:Y6混合物中這一比例達到90%，從而使開路電壓降低60mV。本文通過設計NFA三重態激子和自旋三重態電荷轉移激子之間的實質性雜交來阻止通過這種無輻射通道的復合。模型表明，從自旋三重態電荷轉移激子到分子三重態激子的背電荷轉移速率可以降低一個數量級，使自旋三重態電荷轉移激子重新解離。本文展示了抑制三重態激子形成的NFA系統。這項工作為太陽能電池的設計提供了一條途徑，其能量轉換效率可達20%或更高。相關工作以題為“The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells”的文章在《Nature》發表。

文獻鏈接：The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells”. Nature (2021). The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells | Nature

5. 馮新亮Nature：純有機材料中的強相關性

來自德國德累斯頓工業大學和馬普微結構物理研究所的馮新亮、瑞士聯邦材料科學與技術實驗室的Pascal Ruffieux、葡萄牙國際伊比利亞納米技術實驗室的Joaquín Fernández-Rossier課題組，采用表面合成的方法制備了一維含S=1多環芳香烴三角烯的自旋鏈。利用掃描隧道顯微鏡和4.5 K下的光譜，在原子尺度上探測了開放自旋鏈和循環自旋鏈中長度依賴的磁激發，并直接觀察到其中的間隙自旋激發和分數階邊態。精確的對角化計算提供了決定性的證據，證明自旋鏈在Haldane對稱保護拓撲相中是由S=1雙線性-雙二次哈密頓量描述的。相關論文以題為“Observation of fractional edge excitations in nanographene spin chains”發表在Nature上。??

文獻鏈接：“Observation of fractional edge excitations in nanographene spin chains”. Nature 598, 287–292 (2021). https://doi-org-443.webvpn.bjmu.edu.cn/10.1038/s41586-021-03842-3

6. Nature：雙層石墨烯中軌道磁驅動的量子反常霍爾效應

美國德州大學理查森達拉斯分校Fan Zhang團隊和慕尼黑大學R. Thomas Weitz提出了電導率為2?e²h^-1(其中e為電荷，h為普朗克常數)的雙層石墨烯，這種雙層石墨烯不僅能在異常小的磁場和5開爾文下工作，而且還表現出磁滯現象。本工作通過實驗表征為軌道磁驅動的QAH行為提供了令人信服的證據，這種行為可以通過電場、磁場以及載波信號進行調節。本工作制備的雙層石墨烯所觀測到的QAH相不同于以往的觀測，這是由于其獨特的鐵磁和鐵電順序，其特征是量子化的異常電荷、自旋、谷和自旋谷霍爾行為。相關成果以題為“Quantum anomalous Hall octet driven by orbital magnetism in bilayer graphene”發表在了nature上。

論文doi：https://doi.org/10.1038/s41586-021-03849-w

7. Nature三劍合璧！西交金明尚、加州大學殷亞東、上交鄔劍波共同調控鉑催化劑性能

西安交通大學的金明尚、美國加州大學河濱分校的殷亞東和上海交通大學的鄔劍波等人聯合發現，當超薄鉑殼層沉積在鈀基納米管上時，納米管通過磷化作用和去磷化作用可發生擴張或收縮，從而引發Pt（100）晶格的應變變化，其變化范圍可從?5.1%調整到5.9%。作者利用這一應變控制策略調控鉑殼層的電催化活性，并發現針對甲醇氧化和析氫反應的應變-活性的相關關系分別遵循M型曲線和穹形火山型曲線。該方法未來可用于篩選晶格應變，從而優化金屬催化劑的性能。該文章近日以題為“Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis”發表在知名頂刊Nature上。

文獻鏈接：Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis?(Nature?2021, doi: 10.1126/science.abf3427)

8. 既是一作又當通訊，Nature教你如何成像電子晶格

加州大學伯克利分校的Shaowei Li（同時為共同第一作者）、Michael F. Crommie和Feng Wang（共同通訊作者）等人合作設計了一種非侵入性的STM光譜技術對WSe₂/WS₂摩爾異質結構中的二維維格納晶體進行實空間成像。這種方法利用了靠近WSe₂/WS₂摩爾超晶格的石墨烯傳感層，進入石墨烯層的局部STM隧道電流由WSe₂/WS₂摩爾異質結構中的底層維格納浸提的電子晶格進行調制。研究對在部分電子填充（n?= 1/3, 1/2 ，2/3）的維格納晶格構象實現了直接可視化（其中n是每個位點的電子數）。研究發現，n?= 1/3和2/3的維格納晶體分別具有三角和蜂窩狀晶格，可最大程度上地減少最近鄰軌道占據情況。而n?= 1/2態維格納晶體可自發打破原始C3對稱并形成條紋相。該研究為理解WSe₂/WS₂摩爾異質結構中的維格納晶體狀態奠定了堅實的基礎，并提供了一種適用在于其他系統中成像新型相關電子晶格的方法。本文共同第一作者為Hongyuan Li和Shaowei Li，研究成果以題為“Imaging two-dimensional generalized Wigner crystals”發布在國際著名期刊Nature上。

文獻鏈接：Imaging two-dimensional generalized Wigner crystals,?Nature,?2021, DOI: 10.1038/s 41586-021-03874-9.

9. Nature：三維多孔金屬有機晶體

在自然界中已經發現了各種機械互鎖結構，其幾何形狀和發揮獨特功能的巨大潛力具有重要的科學意義。自20世紀70年代首次報道聚索烴和聚輪烷以來，由互鎖骨架組成的材料具有的特殊力學性能一直是材料科學中長期探討的問題。日本東京大學Hiroshi Sato和Takuzo Aida報告了一種三維多孔金屬有機晶體，它的特殊之處在于其經線和緯線僅通過鏈連接。這種多孔晶體由四方晶格組成，并在客體分子中釋放，吸收和交換時動態改變其幾何形狀，甚至在低溫范圍內也隨溫度變化而動態變化。作者沿a/b軸將晶體縮進，在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）中的楊氏模量為1.77±0.16GPa，在四氫呋喃中的楊氏模量為1.63±0.13GPa，是目前報道的多孔金屬-有機晶體中最低值。更加重要的是，流體靜力壓縮表明，該彈性多孔晶體沿其c軸變形最多，在壓縮至0.88 GPa時發生5%的收縮而沒有結構損壞。同時在0.46 GPa下獲得的晶體結構表明，鏈接的大環在收縮時平移。預計本文基于機械互鎖分子的設計將成為開發具有優異機械性能多孔材料的起點，為發展具有優異性能的可擠壓多孔晶體鋪平了道路。相關研究成果以“An elastic metal–organic crystal with a densely catenated backbone”為題在線發表在Nature。

文獻鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03880-x

10. Nature：扭曲雙層石墨烯中非常規超導性的證據

正如Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS) 理論所描述的，超導性和相關絕緣體在魔角扭曲雙層石墨烯（MATBG）中的出現增加了一種有趣的可能性，即其配對機制不同于傳統超導體的配對機制。然而，最近的研究表明，即使庫侖相互作用被部分屏蔽，超導性仍然存在。這表明MATBG中的配對在本質上可能是常規的，并且是其平帶的大態密度 (DOS) 的結果。美國州普林斯頓大學Ali Yazdani教授將隧道和Andreev反射光譜與掃描隧道顯微鏡（STM）相結合，以觀察MATBG中非常規超導性的幾個關鍵實驗特征。研究表明，低于轉變溫度Tc的隧道光譜與傳統s波超導體的隧道光譜不一致，而是類似于具有各向異性配對機制的節點超導體的隧道光譜。同時觀察到隧道間隙ΔT之間存在很大差異，這遠遠超過平均場，以及從Andreev反射光譜中提取的間隙 ΔAR?。即使超導受到抑制，隧穿間隙仍然存在，表明它是從贗間隙相中出現的。此外，當MATBG與六方氮化硼 (hBN) 對齊時，贗隙和超導性均不存在。此處報告的這些發現和其他觀察結果為MATBG中超導性的非 BCS機制提供了大量證據。相關研究成果以“Evidence for unconventional superconductivity in twisted bilayer graphene”為題在線發表在Nature。

文獻鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-04121-x

science

1. MOF鼻祖最新Science：?改善大氣集水的金屬-有機框架中水結構的演變

來自加利福尼亞大學伯克利分校、洪堡大學和芝加哥大學的學者通過大量的單晶x射線衍射測量和密度泛函理論計算，解釋了最先進的集水金屬有機骨架MOF-303的充水機理。第一水分子與極性有機連接物強結合；接著是額外的水分子形成孤立的團簇，然后形成團簇鏈，最后形成水網絡。水結構的這種演變導致我們可以通過多元方法來修改孔隙，從而精確地調節第一個水分子的結合強度，并控制吸水行為。這導致了更高的產水量，以及再生溫度和焓的可調性，并且不會影響容量和穩定性。相關工作以題為“Evolution of water structures in metal-organic frameworks for improved atmospheric water harvesting”的研究性文章在《Science》上發表。

鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj0890

2. 鈣鈦礦再登Science：具有高穩定性、高發光效率的MOF基無機鈣鈦礦

澳大利亞昆士蘭大學侯經緯博士、王連洲教授聯合來自巴黎大學、澳洲及歐洲同步輻射研究中心、利茲大學、英國劍橋大學Thomas D. Bennett教授和利茲大學Sean M. Collins教授等聯合制備了一種基于金屬有機骨架（MOF）玻璃和全無機鈣鈦礦的復合材料。研究人員利用傳統的液相燒結技術加工了一系列的全新復合材料，證明了該種工業領域廣泛應用的燒結技術可以適用于MOF玻璃及鈣鈦礦晶體這一全新的材料組合。可加工的復合材料對浸入水和有機溶劑以及暴露在熱、光、空氣和環境濕度中表現出很高的穩定性。光致發光至少比純鈣鈦礦大兩個數量級。玻璃在高激光激發下穩定鈣鈦礦，并且在浸水10000小時后仍保持約80%的光致發光。該文章近日以題為“Liquid-phase sintering of lead halide perovskites and metal-organic framework glasses”發表在知名頂刊Science上。

文獻鏈接：Liquid-phase sintering of lead halide perovskites and metal-organic framework glasses?(Science?2021, doi: 10.1126/science.abf4460)

3. 中科大&北航Science：鉑金屬間化合物納米催化劑的硫錨定合成用于燃料電池

中國科學技術大學梁海偉教授、林岳博士與北京航空航天大學水江瀾教授課題組合作，通過一種高溫硫錨定合成方法，在多孔硫摻雜碳（S-C）載體上制備了平均粒徑< 5 nm的鉑金屬間化合物。本工作合成了由46種鉑與其他16種金屬元素組成的小尺寸金屬間化合物催化劑庫，并將其用于研究IMCs電催化氧還原活性與其二維晶面應力之間的關聯性。所制備的部分金屬間化合物催化劑在質子交換膜燃料電池中具有很高的質量效率，可以在0.9V下實現1.3～1.8 A mg_Pt^-1的高活性。相關論文以題為“Sulfur-anchoring synthesis of platinum intermetallic nanoparticle catalysts for fuel cells”發表在Science上。

論文doi：DOI: 10.1126/science.abj9980

4. 胡良兵Science封面

馬里蘭大學胡良兵（通訊作者）等人報告了一種利用細胞壁工程將硬木平板塑造成多功能三維（3D）結構的加工策略。通過脫木素和水分清除以分解木材成分并封閉導管和纖維后，作者將收縮的木材浸入水中，在快速水沖擊過程中部分重新膨脹木材，選擇性地打開導管。由此可形成一個獨特的起皺細胞壁結構，使材料可以折疊并模制成所需的形狀。由此產生的3D模制木材強度是原始木材的六倍，制造的蜂窩芯材料的拉伸強度可達到300MPa，與廣泛使用的輕質材料（如鋁合金）相當，而其密度僅為0.75 g cm^-3，成本大大降低。這種方法拓寬了木材作為結構材料的潛力，降低了對建筑和交通應用的環境影響。Shaoliang Xiao、Chaoji Chen、Qinqin Xia和Yu Liu為共同第一作者，2021年10月22日，相關成果以題為“Lightweight, strong, moldable wood via cell wall engineering as a sustainable structural material”的成為Science最新封面。

文獻鏈接：Lightweight, strong, moldable wood via cell wall engineering as a sustainable structural material（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abg9556）

5. Science：扭曲雙層半導體中的電可調諧Feshbach共振

蘇黎世聯邦理工學院量子電子研究所ATA? IMAMO?LU教授和IDO SCHWARTZ博士研究了一種MoSe₂同質雙層結構，其中層間相干隧穿允許電場控制的操縱和基態空穴層贗自旋的測量。本實驗證明，即使當層內三子的能量高于散射態的能量時，具有相干層間空穴隧穿的雙層TMD系統也會表現出誘導層間Feshbach分子的2D Feshbach共振。這樣的共振用于通過電調諧Feshbach分子的結合能來增強駐留在不同層的激子和空穴之間的相互作用。相互作用強度是谷選擇性的，并且可以誘導相鄰MM位空穴之間的激子介導的鐵磁相互作用。因此，本工作在探索莫爾晶格中的量子磁性方面可以發揮作用。本研究成果可以實現具有可調相互作用的簡并玻色-費米混合物。該文章近日以題為“Electrically tunable Feshbach resonances in twisted bilayer semiconductors”發表在知名頂刊Science上。

文獻鏈接：Electrically tunable Feshbach resonances in twisted bilayer semiconductors?(Science?2021, doi: 10.1126/science.abj3831)

6. Science：Ni多晶體中晶界速度和曲率不相關

本工作介紹了一種通過測量不同時間間隔的微觀組織來確定晶界速度的簡單方法。利用鎳在800°C退火過程中6次成像的三維組織，測量了已知晶體學中超過5 × 10⁴個晶面的晶界曲率和速度。本工作的Ni多晶試樣在950°C下退火6小時，然后在800°C下進行晶粒生長實驗，以獲得最小且恒定的位錯密度。發現晶界速度與描述晶界晶體學的五個宏觀參數之間有很強的相關性。速度對晶界晶體學的敏感性可能是缺陷介導的晶界遷移或晶界能各向異性的結果。晶界速度和曲率之間不存在相關性很可能是由于晶界網絡施加約束的結果。該文章近日以題為“Extremely anisotropic van der Waals thermal conductors”發表在知名頂刊Science上。

原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj3210

7. 王春生&Oleg Borodin電池登頂Science封面，哈工大尹鴿平&左朋建亮點評論

美國馬里蘭大學王春生教授和美國陸軍研究實驗室Oleg Borodin（共同通訊作者）發現了一系列甲氧基乙胺螯合劑，通過溶劑化鞘重組極大地促進了界面電荷轉移動力學，并抑制了正極和金屬副極上的副反應，從而實現了能量密度為分別為412Wh/kg和471Wh/kg。基體而言，證明了在Mg²⁺和Ca²⁺的第一個溶劑化鞘中，多齒甲氧基乙基胺螯合劑[-(CH₂OCH₂CH₂N)_n-]能夠實現高度可逆的Mg和Ca負極，并快速將Mg²⁺和Ca²⁺插入高壓層狀氧化物正極中。值得注意的是，這些螯合劑對Mg²⁺的親和力是傳統醚類溶劑的6-41倍，但富含螯合劑的溶劑化鞘通過重組繞過了能量不利的去溶劑過程，從而減少了過電位，消除了負極和正極伴隨的副反應。此外，這些電解液的重組能可以通過改變螯合劑的介電常數和大小來調整。這項工作為二價金屬電池提供了一種通用的電解質設計策略。相關研究成果以“Solvation sheath reorganization enables divalent metal batteries with fast interfacial charge transfer kinetics”為題發表在Science上。

對此，哈爾濱工業大學尹鴿平教授和左朋建教授做出重要展望，認為王春生教授和Oleg Borodin博士所提出的溶劑化鞘重組策略為實現部分去溶劑化以匹配活性材料框架結構提供了指導。溶劑鞘重組的應用應擴展到其他高比能量正極材料。因此，對二價金屬陽離子溶劑化鞘的研究將有助于新電解液的開發，從而使得電極-溶劑化金屬陽離子界面模型的建立得到廣泛研究。相關評論以“Chelated electrolytes for divalent metal ions”為題發表在Science上。

文獻鏈接：“Solvation sheath reorganization enables divalent metal batteries with fast interfacial charge transfer kinetics”(Science，2021，10.1126/science.abg3954)

“Chelated electrolytes for divalent metal ions?”(Science，2021， 10.1126/science.abi6643?)

8. Science解讀：通過抑制欠摻雜YBa2Cu3O7-δ中的電荷密度波恢復奇異金屬相

查爾默斯理工大學Riccardo Arpaia、Floriana Lombardi團隊利用其單胞在襯底誘導的強應變下的幾何修飾調諧銅酸鹽材料YBa₂Cu₃O_7-δ(YBCO)薄膜中的基態來探究CDW與T線性行為偏離之間的關系。本工作發現，當抑制共振非彈性x射線散射檢測到的CDW振幅時，高應變、超薄、欠摻雜的YBa₂Cu₃O_7-δ薄膜的T線性電阻率得到恢復。這一發現暗示了欠摻雜銅酸鹽中CDWs的出現與T線電阻率的偏離密切相關。本工作的結果說明了使用應變控制來操縱量子材料基態的潛力。相關成果以題為“Restored strange metal phase through suppression of charge density waves in underdoped YBa2Cu3O7–δ”發表在了Science上。

論文doi：https://doi.org/10.1126/science.abc8372

9. 南策文&林元華&金奎娟Science:超順電弛豫鐵電體中的超高能量存儲

清華大學南策文院士，林元華教授和中國科學院物理所金奎娟教授（共同通訊作者）展示了通過超順電態（SPE）設計可大幅度提高弛豫鐵電薄膜的能量存儲性能。究其原因，薄膜納米域按比例縮小為幾個單元的極性簇，因此幾乎消除了極化切換滯后，同時保持了相對較高的極化。具體而言，作者制備了一系列釤（Sm）摻雜的yBiFeO₃-(1-y)BaTiO₃（Sm-BFBT；y=0.1 到0.9）弛豫鐵電薄膜，Sm摻雜劑可以有效地增加局部異質性。同時，模擬了與溫度相關的介電常數、域結構等。在30%超順電Sm摻雜鐵酸鉍-鈦酸鋇薄膜中實現了每立方厘米152焦耳的超高能量儲存密度，并顯著提高了儲能效率（在3.5兆伏/厘米的電場下超過了90%）。更加重要的是，充放電的可靠性和在寬溫度范圍內的性能穩定性也充分證明了弛豫鐵電薄膜出色性能。相關研究成果以“Ultrahigh energy storage in superparaelectric relaxor ferroelectrics”為題發表在Science上。

文獻鏈接：“Ultrahigh energy storage in superparaelectric relaxor ferroelectrics”(Science，2021，10.1126/science.abi7687)