亞琛工業大學最新Science：通過無監督機器學習加速雙核鈀催化劑識別

木文韜 2年前 (2021-11-26) 6920瀏覽

【引言】

均相金屬催化劑的形態是反應性、效率和選擇性的關鍵決定因素。然而，決定催化劑的核素（如單體與二聚體）、有利的氧化態以及催化劑的連接態常常幾乎不被理解。例如，在廣泛應用的Pd催化交叉偶聯的背景下，Pd(⁰)[P(t-Bu)₃]₂與芳基溴的氧化加成在原位生成Pd(I)二聚體，當P(t-Bu)₃被Ph₂PH取代時，相同的Pd(I)二聚體轉化為Pd三聚體。對于非貴金屬物種（如Fe、Co、Cu或Ni催化劑)）來說，這種形態形成的挑戰進一步加劇，對于這些非貴金屬物種來說，除了氧化態和核態之外，細微的配體差異可能會影響其有利的自旋態。顯然，配位體的性質嚴重影響了物種的形成。然而，每個配體影響的根本原因很少被理解或可預測。

【成果簡介】

今日，在德國亞琛工業大學Franziska Schoenebeck團隊等人帶領下，報告了一個僅使用5個實驗數據點的無監督機器學習工作流程。它利用了通用參數數據庫，并輔以特定問題的計算機數據采集和聚類。團隊展示了鈀（Pd）催化劑形態形成的這一具有挑戰性的問題，目前缺乏一個機理。從348個配體的總空間中，該算法預測并通過實驗驗證了許多膦配體（包括以前從未合成的配體），它們在更常見的Pd(⁰)和Pd(^II)物種上產生雙核Pd(^I)配合物。相關成果以題為“Accelerated dinuclear palladium catalyst identification through unsupervised machine learning”發表在了Science。