Nature Materials:納米微觀界面與宏觀視覺特性

一、【導讀】

生活世界中的許多美麗外觀都是由微結構或納米結構材料中的光波干涉產生的。從大自然中汲取靈感，科學家通過人造材料獲得了各種各樣的虹彩和漫射結構顏色。其中“光學超表面”受到了研究者的廣泛青睞，研究者通過將高折射率共振散射體精心設計在基板上來制備光學超表面，并且可以獲得驚人的光學特性。盡管目前超表面可以用于實現高分辨率顯示器的超薄多色表面。然而，要將納米尺度的光學特性與宏觀尺度的外觀屬性聯系起來仍然是個巨大的挑戰，這限制了光學超表面在外觀設計方面的潛力。事實上，視覺外觀不僅僅只考慮顏色的影響，物體的光澤度和霧度對外觀設計一樣重要。此外，物體的外觀還取決于宏觀形狀，以及照明和觀看條件。以上這些方面在以前的光學超表面研究中都沒有被充分考慮到，并且大多數關于自然和人造結構顏色的工作中都沒有得到完全的研究。

二、【成果掠影】

近日，法國波爾多大學的研究人員在Nature Materials上發表了一篇題目為“The visual appearances of disordered optical metasurfaces”的研究論文。該論文展示了如何通過人為設計無序光學超表面中的亞波長尺度干涉來創造令人不同的視覺外觀效果。作者構建了一個納米尺度的共振散射、中尺度的多重散射和宏觀尺度的光傳輸組合成一個多尺度光學建模平臺，用來揭示納米結構特征如何轉化為不同的視覺效果。該模型可以用于預測和渲染現實環境中被超表面覆蓋的宏觀物體，并展示如何使用納米級共振和中尺度干涉來對反射光光譜和角度進行調整，從而在獲得宏觀尺度上不尋常的視覺效果。此外，作者還通過肉眼可觀察到的宏觀物體與真實合成圖像進行了相互驗證。該模型框架為美術和應用視覺藝術等許多分支開辟了全新視角。

三、【數據概覽】

圖1 預測被無序表面納米粒子覆蓋的宏觀物體的視覺外觀 ? 2022 Springer Nature

(a-c) 無序超表面的視覺外觀的多尺度性質，與基板界面共振相互作用的單個粒子（c）到相互作用形成集體散射效應的粒子集合（b）到宏觀表面，可以經歷多次內部反射（a）。

(d-g) 使用我們的多尺度建模平臺獲得的合成圖像，在真實的照明環境中的宏觀物體。d車身由非結構化的有色玻璃制成，這導致了純粹的鏡面和主要黑色的外觀。e車由同一表面被半徑r ?= 90 nm 的 Ag 粒子覆蓋，分布在隨機位置。粒子的散射減少了鏡面反射并產生了漫反射的、幾乎各向同性的灰色外觀。f車中控制粒子位置的結構相關性導致出現驚人的新外觀。在g車中，通過采用結構化襯底大大豐富了觀察到的漫反射顏色。

圖2 單個粒子的工程?? 2022 Springer Nature

(a) 球形硅顆粒隨機放置在玻璃基板上。

(b) 在表面覆蓋率f = 0.1 下， BRDF 模型預測的粒子半徑r ?= 60 和 95 nm 的超表面的漫反射（頂部）和鏡面（底部）反射率的光譜?。正如預期的那樣，改變粒徑會改變粒子共振。漫反射和鏡面反射的光譜明顯不同。

(c) 漫反射（頂部）和鏡面反射（底部）反射顏色。漫射光的顏色主要取決于單個粒子的光譜，而鏡面光的顏色要豐富得多，這是由于粒子單層中的平均場經歷了薄膜干涉。

(d, e) 宏觀球形的渲染圖像，由具有不同半徑的球形粒子制成的超表面覆蓋，60 nm ( d ) 和 95 nm ( e )，分解為f ?= 0.1 的漫反射項和鏡面反射項。

圖3 分層基板的工程?? 2022 Springer Nature

(a) Ag顆粒沉積在氧化硅介電薄膜上。粒子散射的光與介電層多次反射的光之間的干涉產生了尖銳的光譜和角度特征。

(b) 半徑r ?= 90 nm的單個 Ag 粒子在 SiO₂ /Si 襯底上的背向散射效率光譜。

(c) 粒子在 440 nm 波長處的散射圖。隨著介電層厚度的增加開始出現角度特征。

(d) h ?= 600 nm時的三維角度特征圖。

(e) 由Ag 粒子制成的超表面渲染圖像，隨著層厚度的增加，出現了漫反射顏色。

(f) ?對于不同的視點和光源位置， h = 600 nm 的形狀渲染圖像。

圖4 結構相關性工程?? 2022 Springer Nature

(a) 兩個不同程度的結構相關性的空間點模式示例。

(b) 對應的結構因子作為平行散射波矢量和最小粒子間距離的函數關系。結構相關性取決于波長和入射角。

(c) 上半球結構因子的視圖，相關度增加。強相關系統在被尖銳角瓣包圍的鏡面反射附近表現出抑制的漫反射強度。

(d) 不同結構因子的球形渲染圖像，Ag 粒子半徑為90 nm。

(e) 在強相關系統的情況下，不同的視點和光源位置形狀的渲染圖像。

圖5 由于短程結構相關性導致的漫射暈的實驗演示?? 2022 Springer Nature

(a) 在顯微鏡物鏡旁邊制造的厘米級超表面照片。漫射顏色的不同是由于用于制造兩個樣品的負抗蝕劑在兩個月的時間間隔內進行老化處理。

(b, c) 相應的掃描電子顯微鏡顯微照片。

(d) 不同光照和視角下超表面的照片序列。光源是太陽模擬器的準直光束。正如預測的那樣，弱相關的超表面（p?= 0.1，頂部）表現出幾乎均勻的漫反射顏色，與照明角度無關，而強相關的超表面（p ?= 0.5，底部）導致漫反射暈，其特征在于遵循鏡面反射方向的更暗和更亮的區域（白色箭）。

四、【成果啟示】

視覺外觀是一個比單獨的顏色更廣泛和更強大的概念。論文結果實現了關于如何使用納米尺度和中尺度的散射來控制宏觀尺度的視覺外觀的基本進展。通過分層基底或設計粒子無序之間的相互作用會導致無數不同的鏡面反射和漫反射效果，并增強在觀察或照明方向變化時所感知到的動態效果，這是傳統材料中沒有的。這些概念可以進一步推廣到透射超表面，它可以作為窗戶和顯示器上的新型涂層，為增強現實應用提供新的功能。

文獻鏈接：The visual appearances of disordered optical metasurfaces, 2022, DOI: 10.1038/s41563-022-01255-9.