Nature子刊: 2D/3D鈣鈦礦太陽能電池效率為什么低？

一、【導讀】

3D鈣鈦礦太陽能電池在能量轉換效率(PCE)上不斷實現突破，但面臨著較差的濕、光、熱穩定性，限制了其商業化進展。2D鈣鈦礦中的原子級致密疏水配體界面不僅能夠提升濕度穩定性，還能有效降低吉布斯能量提升其光熱穩定性。研究者普遍認為混合維度的2D/3D鈣鈦礦太陽電池有望同時具備高效的PCE和優異的環境穩定性。

然而大量研究結果表明，2D/3D結構確實能夠提升鈣鈦礦電池的穩定性，但是其效率普遍只有16-20%，遠落后于3D鈣鈦礦電池的最高效率(25.7%)。研究者認為這由2D鈣鈦礦的內在缺點造成：導電性差，帶隙寬，激子結合能強，阻礙了載流子的傳輸，從而抑制了電池的PCE。但是研究者針對這些方面的努力并沒有使得電池的效率得到顯著提升。因此，可能存在一種尚未揭示的機制在影響著電池效率。

二、【成果掠影】

近日，深圳大學蘇陳良團隊&澳門大學邢貴川團隊在Nature Communications上發表一項最新研究，揭示了2D/3D鈣鈦礦中的光誘導載流子阻塞效應(photoinduced carrier blocking /PCB)是抑制電池效率的潛在元兇，文章題目為“Direct observation of photoinduced carrier blocking in mixed-dimensional 2D/3D perovskites and the origin”。

三、【核心創新點】

通過甲苯溶劑實現晶界松弛，設計了2D層狀鈣鈦礦橫向隔離3D鈣鈦礦晶粒的-鈣鈦礦薄膜(GIHP)，為研究PCB效應提供了器件支撐。

通過光/暗條件測試發現GIHP薄膜的光致接觸特性轉變及負光電導效應，推斷光誘導勢壘源于2D/3D界面，進一步研究2D/3D界面的載流子動力學揭示了PCB效應的產生機制。

剖析垂直2D/3D鈣鈦礦薄膜中的相位排列，觀測到高達幾百meV的光致勢壘，從而揭示了PCB效應如何限制2D/3D鈣鈦礦太陽能電池的短路電流和填充因子。

四、【數據概覽】

圖1 GIHP薄膜的設計和表征 ? 2022 Springer Nature

(a) GIHP薄膜的實驗制造過程示意圖。

(b) 陽離子交換誘導的2D HP在3D HP顆粒邊界處生長的示意圖。

(c) 薄膜的隨時間變化的PL光譜。

(d) 所獲樣品的SEM顯微照片，比例尺為 5 μm。

圖2 GIHP薄膜在黑暗和光照下的載流子傳輸特性? 2022 Springer Nature

(a) 用于光電測量的雙端子ITO/GIHP薄膜/ITO器件配置示意圖。

(b) 黑暗和照明下的相應 I-V 特性。

(c) GIHP薄膜的偏壓依賴特性。

(d) 在黑暗和照明之間切換時ITO/GIHP結的不變肖特基勢壘高度示意圖。

(e) ?GIHP薄膜內光致能帶變化示意圖。黑色實線表示黑暗中的能帶圖，綠色虛線表示照明下的能帶圖。

圖3 混合2D/3D鈣鈦礦太陽能電池中的相位分布? 2022 Springer Nature

(a,) 傳統觀點（左圖）和實際情況（右圖）梯度混合立體膜的深度剖面相位分布示意圖。黃色矩形（和黃色部分）表示 2D HP 組件，紅色部分表示 3D HP 組件。

(b) 梯度混合尺寸薄膜的橫截面SEM照片，比例尺為 500 nm。

圖4 PCB效應如何限制2D/3D鈣鈦礦太陽能電池的性能? 2022 Springer Nature

(a, b) 混合維度 2D/3D HP 薄膜 a 在黑暗中和 b 在照明下傳輸的示意圖，光照下的PCB效應限制了載流子的傳輸從而限制的電池性能。

(c, d) ?文獻報道的3D鈣鈦礦太陽能電池和2D/3D鈣鈦礦太陽能電池性能參數對比。

(e) 3D鈣鈦礦太陽能電池和2D/3D鈣鈦礦太陽能電池的J-V特性。紅色實線代表最先進的混合維2D/3D HP太陽能電池的J-V特性，紅色虛線代表其沒有PCB效應的預期J-V特性。

五、【成果啟示】

綜上所述，本工作揭示了降低2D/3D鈣鈦礦電池效率的PCB機制。這項研究將啟發后來研究者需要將注意力轉向調控2D/3D界面中的光致誘導的能帶陷阱，而不是專注于2D 鈣鈦礦的固有缺點。

原文詳情：https://www.nature.com/articles/s41467-022-33752-5

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