Science綜述：指導電解質設計！

一、【導讀】

與開發新型陰極和陽極相比，電解質的開發較少受到關注。然而，正是電解質控制著離子和電荷的流動，并且電解質是與所有其他物質緊密接觸的唯一成分。隨著能量密度和功率密度的提高，電解質也參與了動力學形成的界面，這些界面有助于電池的穩定性，但也會阻礙電池的運行。

二、【成果掠影】

近日，芝加哥大學孟穎教授、美國阿貢國家實驗室Venkat Srinivasan研究員和許康研究員對電解質的設計進行了系統性的綜述。電解質和相關的中間相構成了支持電池化學反應的關鍵成分，可以提供巨大的能量，但這些化學反應涉及復雜的相和結構轉變。設計更好的電解質和中間相是這些電池成功的關鍵。作為與設備中所有其他組件交互的唯一組件，電解質必須同時滿足多個標準，包括傳輸離子的同時在電極之間保持絕緣，并保持對強反應性電極的穩定性，如強氧化性陰極和強還原性陽極。在大多數先進電池體系中，兩個電極的工作電位遠遠超過電解質的熱力學穩定性極限，因此必須通過電解質和電極之間的犧牲反應形成的界面在動力學上實現其中的穩定性。最后，作者強調了加強文獻中電池性能數據的可重復性和可比性的重要性，強烈建議研究人員進行嚴格的實踐和標準化的實驗方案。本綜述以題為“Designing better electrolytes”發表在知名期刊Science上。

三、【核心創新點】

總結了電解質的發展歷程，以及當下發展遇到的挑戰和已有的解決策略，最后對電解質的發展方向進行了展望。

四、【數據概覽】

圖1 電解質工作示意圖 ?2022 AAAS

電解質必須傳導離子、隔離電子、并保持穩定，同時與所有電池組件連接。當陰極和陽極在LUMO和HOMO之間包圍的區域之外的電勢下運行時，會出現實質性的挑戰，其中必須形成界面以確保電池化學反應的可逆性。

圖2 鋰金屬負極所面臨的挑戰 ?2022 AAAS

設計電解質和相關SEI以消除枝晶狀和死鋰的危險形態是實現可充電鋰金屬電池的關鍵。

圖3 新興的轉換電池化學反應 ?2022 AAAS

氟化鐵（頂部）和硫（底部）都依賴于劇烈的結構破壞和結構重組來提供高容量和能量密度，但其可逆性遇到了嚴重的困難，因為幾乎不可能完全恢復原始結構。

圖4 電池界面的問題 ?2022 AAAS

全固態電池中的固體材料界面與活性陽極/陰極材料和SE的固體-固體接觸點同時面臨挑戰和機遇，因為界面反應只能發生在這些接觸點。

圖5 納米約束下的溶劑化 ?2022 AAAS

當宿主環境在尺寸上變得與離子溶劑化鞘相當時，宿主與離子或其溶劑組成之間的強制相互作用不可避免，這導致離子的部分或完全去溶劑化，并產生一系列不尋常的性質。

圖6 在分子分辨率下觀察電解質動力學 ?2022 AAAS

通過計算模擬和建模輔助下，先進的原位和原位/實時表征為電解質及其界面相的理解和發現帶來了新的前景。

五、【成果啟示】

電解質是電池中最獨特的成分，它必須與所有其他組件進行物理接觸，同時滿足許多約束條件，包括快速傳輸離子和物質，有效地絕緣電子，以及較好的穩定性。目前研究人員對相間的化學反應、形態和形成機制進行了深入研究。盡管相間化學的準確預測仍然很困難，并且相間的關鍵基本性質（例如離子跨相傳輸的速率和機理）仍然未知，但離子溶劑化鞘結構被認為是指導界面形成過程的有效工具。最后，為了加強文獻中電池性能數據的再現性和可比性，作者強烈建議研究人員進行嚴格的實踐和標準化方案，這也是是電池、化學反應和材料研究界應該嚴格遵守的不可或缺的準則。

原文詳情：Designing better electrolytes (Science, 2022, DOI: 10.1126/science.abq3750)