Green Chemistry：一種“無高壓氣體”加氫的簡單、安全、可靠的系統

【導讀】

現代合成實驗室日益增加的安全規定限制了有毒和危險氣體的處理和使用。從商業上可獲得的低毒性和易處理的替代物就地和按需產生有毒或危險氣體，為常規氣體處理實驗室操作提供了合適的替代方案，而不需要額外的預防措施。在涉及氫的轉化的情況下，“無氣體”氫化反應的發展是非常有吸引力的。

【成果掠影】

西班牙海梅一世大學Jose A. Mata教授和Eduardo García-Verdugo教授報道了一種在溫和條件下連續、就地和按需生成氫氣的簡單、安全、可靠的系統。該裝置由包含負載在石墨烯(NHC-Ru-rGO)上的釕N-雜環卡賓絡合物[Ru(芳烴)(Cl)₂(NHC)]的填充床反應器和液-氣分離器組成，允許硅烷和醇在溫和且安全的條件下脫氫偶聯產生氫氣。相關成果以“A simple, safe and robust system for? hydrogenation “without high-pressure gases” under batch and flow conditions using a liquid? organic hydrogen carrier”發表在Green Chemistry上。

【核心創新點】

本研究報道了一種生成氫氣的系統，生成的高純氫可用于間歇和連續流動條件下的進一步加氫反應。

【數據概覽】

圖1上:用于連續生產氫氣的測試液氣分離器示意圖。?2022 Royal Society of Chemistry

圖2為連續生產氫氣而優化的裝置示意圖。?2022 Royal Society of Chemistry

圖3裝置就地產生氫氣的性能參數。?2022 Royal Society of Chemistry

圖4裝置的LOHC的流速和LHSV與就地生成氫的流速。?2022 Royal Society of Chemistry

圖5分批條件下加氫的設置。?2022 Royal Society of Chemistry

圖6不同底物在流動條件下加氫的設置。?2022 Royal Society of Chemistry

【成果啟示】

總言之，本文的結果表明，該系統滿足安全、原位和按需制氫的所有要求，并可進一步用于其他氫化反應。該系統的主要特點是:(i)H₂可在室溫下獲得。(ii)氫氣在短的反應時間內以恒定的流量釋放，并且流量可以僅通過調節液態有機氫載體（LOHC）溶液與催化劑的接觸時間來控制。(iii)液態有機氫載體(即硅烷和甲醇)可以容易和安全地處理，使得它們能夠在流動條件下使用。(iv)該過程產生高純度氫氣，不含任何殘余物(即CO₂、CO、N₂、鹽等)，能夠避免干擾其后續使用。(v)用該裝置生產的H₂可用于批量和流動后續過程。(vi)催化劑高度穩定，可以在室溫下儲存，無需任何額外的預防措施，在長時間內保持其活性。(vii)由于其高活性，僅需要少量的催化劑。

參考文獻：Porcar, R., Mollar-Cuni, A., Ventura-Espinosa, D., Luis, S.V., García-Verdugo, E., and Mata, J.A. (2022). A simple, safe and robust system for hydrogenation “without high-pressure gases” under batch and flow conditions using a liquid organic hydrogen carrier. Green Chemistry 24(5), 2036-2043.

https://doi.org/10.1039/d1gc03850h

本文由春國供稿