Nature子刊：半波矯正交流電用以海水提取鈾的電化學方法

【引言】

海水中鈾的豐度千倍于陸地，然而鈾在海水中極低的濃度（大約3ppb）和高鹽分環境，決定了用以核能開發的海水提取鈾工作是一個巨大的挑戰。現有的鈾吸附材料本身的理化結構決定了吸附效果的局限性。

【成果簡介】

美國斯坦福大學的崔屹團隊報道了一種利用半波矯正交流電的電化學方法（HW-ACE）來提取海水中的鈾礦。HW-ACE方法利用電場來引導鈾酰離子移動，增加了其與吸附材料接觸的概率，利用電沉積的效果中和帶電的鈾酰離子從而避免同電荷排斥，利用交流電來避免吸附過程中的雜質吸附或水電解的副作用。利用這種方法，能夠在加標海水中實現高達1932mg g^-1的吸附率而無吸附飽和趨勢。HW-ACE方法能夠在未加標的海水中三倍吸附鈾于傳統的物理化學吸附方法。

【圖文簡介】

圖1 物理化學吸附和HW-ACE提取方法的流程圖。

?a，在物理化學吸附體系。同電荷的庫倫排斥能夠導致部分離子被已吸附的同電荷離子排斥。

b，鈾酰離子和其他陽離子的競爭吸附導致鈾酰離子被吸附效率的降低和吸附材料活性位點的浪費。

c，HW-ACE方法的物理過程，步驟1，海水中所有離子隨機分布，步驟2，外電場導致離子的定向移動，形成雙電層（EDL）。被吸附的鈾酰離子能夠特異性地結合在電極表面，步驟3，被吸附的鈾酰離子能夠被還原成如UO₂之類的中性物種。步驟4，電場被撤掉后，沒有被特異性結合的其他離子將被再次遺留在溶液里，步驟5，鈾酰離子的吸附和電化學沉積繼續進行，生成的UO₂顆粒會不斷長大。

圖2 碳-氨肟電極分別應用于物理化學和HW-ACE方法提取鈾時性能和形貌的比較。

a碳-氨肟電極形貌的SEM照片。

b，用活性炭和氨肟分子制作的碳-氨肟電極高分辨SEM照片。

c，碳-氨肟電極的紅外譜圖。

d，鈾酰硝酸鹽濃度分別為10ppm和1000pm時的加標海水和原生態未加標海水的循環伏安圖。

e，絕緣石英基板上涂改有氨肟高分子層的平行鉑線的結構圖。對應的SEM照片如右圖所示。鉑和鈾的EDS元素分析表明鈾元素的分布跟鉑的高度一致，從而證明HW-ACE方法比傳統的物理化學方法具有更高的吸附效率。圖中所有的標尺都是一致的。

圖3 加標的海水中HW-ACE方法的提取過程。

a-f，HW-ACE方法與鈾初始濃度在150ppb（a），1.5ppm（b），15ppm（c），400ppm（d），1000ppm（e），2000ppm（f）的海水里物理化學吸附的比較。

g，標準海水溶液（鈾初始濃度為1000ppm左右）分別利用HW-ACE和物理化學方法經過24h提取后的照片。

圖4 HW-ACE提取機理的研究以及提取物種的分析。

a,b SEM照片顯示初始鈾濃度為1000pp的海水經由HW-ACE方法24h提取之后所用碳-氨肟電極被顆粒蓋滿。高分辨SEM照片

b，顯示了電沉積顆粒的表面形貌。

c，d，SEM照片顯示了初始鈾濃度為1000ppm的海水經由物理化學方法24h提取之后所用的碳-氨肟電極的形貌。

e，（上）經由HW-ACE電極24h提取之后的碳-氨肟電極的XRD譜圖。（下）標準物質(UO₂)₂O×2H₂O的XRD譜圖。

f，在空氣和氮氣中經由HW-ACE方法24小時提取后的碳-氨肟電極的拉曼光譜比較以及對鈾酰硝酸鹽（固體）和鈾酰海水溶液24小時傳統物理化學吸附后的拉曼光譜。

g，h，鈾初始濃度為1000ppm的海水在氮氣環境里通過HW-ACE方法24小時提取后的碳-氨肟電極的表面形貌的SEM電鏡圖。

圖5 ? 不加標原始海水里的鈾提取。

a，HW-ACE方法和物理化學吸附方法在流動狀態里對鈾的長期分離的比較。

b，c，利用HW-ACE技術經過長期流體實驗后，對碳和鈾元素的納米二次離子質譜圖。CPS，每秒的次數

【小結】

作者設計了一種半波矯正交流電的電化學方法從海水中提取鈾。該方法能夠客服傳統物理化學方法的局限性，同時實現高提取容量，高時效性和高選擇性。與物理化學吸附相比，這種HW-ACE方法利用碳-氨肟電極，實現1932mg g^-1的高吸附容量和四倍的吸附速率。脫附之后，96.2%鈾能夠實現回收。這種技術在高效，經濟性地開發鈾方面顯示了巨大的潛力。

原文鏈接： A half-wave rectified alternating current?electrochemical method for uranium extraction?from seawater（Nat. Energy，2017，DOI:10.1038/nenergy.2017.）?

本文由材料人新能源學術組東海木子供稿，材料牛整理編輯。

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