JACS 報道: 利用初級成核主導的CVD生長在電介質基底上生長均勻石墨烯薄膜

【背景介紹】

可控的制備高質量石墨烯是實現其在各領域廣泛應用的重大挑戰。特別是在電介質基底上大面積生長均勻的石墨烯，對于其在電子學和光電子學領域應用是非常重要的。目前化學氣相沉積（CVD）生長法是大規模生產高質量石墨烯的最有前景的一種方法。雖然在金屬上石墨烯的生長取得了巨大的進展，但是由于固有的催化活性較差，在電介質上石墨烯的生長速度要慢得多，故而現在主要采用金屬輔助或等離子體來增強生長。然而，不同于金屬表面自限制生長，電介質基底上石墨烯的生長仍然存在著生長速度慢和多次成核的問題，可能形成厚度不均勻或質量差的石墨烯薄膜。因此，直接在電介質基底上制備均勻的石墨烯薄膜雖然存在巨大的挑戰，但其具有重大的科學和現實意義。

【成果簡介】

近日，中國科學院化學研究所的于貴研究員和清華大學的徐志平教授（共同通訊作者）強強聯合首次報道了一種新的前體修飾策略可以成功地抑制石墨烯的二次成核，從而在電介質基底上形成超均勻的石墨烯薄膜。研究機理發現，二氧化硅基質的羥基化削弱了石墨烯邊緣與基底之間的結合，從而實現了初級成核主導的生長。基于石墨烯薄膜的場效應晶體管顯示出優異的電性能，電荷載流子在空氣中的遷移率高達3800 cm² V^-1 s^-1，遠高于已報道的在電介質基底上生長的石墨烯薄膜的遷移率。研究成果以題為“Primary Nucleation-Dominated Chemical Vapor Deposition Growth for Uniform Graphene Monolayers on Dielectric Substrate”發布在著名期刊J. Am. Chem. Soc.上。

【圖文解讀】

圖一、石墨烯在電介質基底上的多種生長示意圖
（a）多重成核主導的石墨烯在電介質基底上的生長示意圖；

（b）初級成核主導的石墨烯在電介質基底上生長的示意圖；

（c）由沉積在Si封端的二氧化硅上的石墨烯納米線組成的混合結構；

（d）圖c中四種混合結構的相應形成能壘。

圖二、前體修飾策略生長的具有不同覆蓋度的石墨烯樣品
（a-c）具有均勻形狀和尺寸的石墨烯薄膜的SEM圖；

（d-f）有均勻形狀和尺寸的石墨烯薄膜對應的AFM圖；

（g-i）圖a-c中石墨烯薄片的粒徑的直方圖。

圖三、探究單分子層石墨烯薄膜的生長機理
（a-b）均勻石墨烯薄膜的SEM圖；

（c）圖b中石墨烯顆粒的粒徑直方圖；

（d）均勻石墨烯薄膜的拉曼光譜；

（e）單層石墨烯薄膜邊緣的TEM圖；

（f）單層石墨烯薄膜的AFM圖；

（g-i）圖g中的標記區域的光學圖像、相應的拉曼G峰和2D峰強度映射。

圖四、單層石墨烯薄膜的電性能測試
（a）石墨烯薄膜生長的示意圖；

（b）基于石墨烯的FET器件的結構示意圖；

（c）室溫下，空氣中裝置的輸出曲線；

（d）器件在VDS = -1 V時的轉移曲線；

（e）23個設備的載波移動性分布，主要范圍為3500-4000 cm² V^-1 s^-1。

【小結】

綜上所述，作者開發了一種前體修飾的化學氣相沉積策略，用于在電介質基底上制備出高質量的石墨烯。作者利用一次成核機制，在電介質基底上直接生長出形狀和尺寸均勻的石墨烯顆粒和單層薄膜。制備的均勻單層石墨烯的FET器件表現出優異的電性能，其載流子遷移率高達3800 cm² V^-1 s^-1。利用這種可控、簡單的方法在電介質基底上制備出高質量石墨烯薄膜將非常有助于石墨烯薄膜在集成電子和光電子學中的應用。同時，這為開發無催化劑和制備高品質石墨烯的提供一種新方法。

文獻鏈接：Primary Nucleation-Dominated Chemical Vapor Deposition Growth for Uniform Graphene Monolayers on Dielectric Substrate（JACS, 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b05705）

本文由CQR編譯。

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