Science：亞穩態Dion-Jacobson二維結構實現高效穩定的鈣鈦礦太陽能電池

【引言】

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）是一種很有前途的光伏（PV）技術，據報道，經認證的功率轉換效率（PCEs）高達25.5%。盡管有如此高的性能，但器件的穩定性阻礙了它們的商業化。改善器件穩定性的方法包括缺陷鈍化、接觸層改性和封裝。使用2D鈣鈦礦作為界面改性層在解決表面缺陷方面有很大的潛力，特別是提高PSCs的穩定性和效率方面。基于苯乙基銨（PEA⁺）或丁基銨（BA⁺）等大體積陽離子的Ruddlesden-Popper （RP）二維層狀鈣鈦礦被廣泛應用于3D鈣鈦礦薄膜表面，以減少缺陷密度，提高器件的穩定性。這種龐大的有機陽離子通常會自組裝成一個屏障層，以防止地表水的吸附或進入。然而，大體積的基于陽離子的二維結構往往表現出各向異性和較差的電荷在有機層上傳輸，并容易形成電荷提取屏障，抑制器件的有效運行。

【成果簡介】

近日，在美國國家可再生能源實驗室（NREL）朱凱和Bryon W. Larson、托萊多大學鄢炎發教授團隊等人帶領下，最大限度地通過亞穩態Dion-Jacobson（DJ）2D鈣鈦礦層的空穴傳輸，調整了不對稱大體積有機分子的取向排列。空穴傳輸的能量位壘降低使面外傳輸率提升了4~5倍，n=1的2D PSC的功率轉換效率（PCE）為4.9%。使用亞穩態DJ 2D表層后，3種常見的3D?PSC的PCE提高了~ 12-16%，可達~24.7%。對于三重陽離子混合鹵化物PSC，在~40℃的N₂條件下，經過1000小時的1次光照后，初始PCE仍保留90%。相關成果以題為“Metastable Dion-Jacobson 2D structure enables efficient and stable perovskite solar cells”發表在了Science。

【圖文導讀】

圖1?設計理念

(A) [PbI₆]平面與大體積有機陽離子之間的帶偏移與H鍵強度強弱有關。為清晰起見，在平面中間省略無機框架軌道圖。

(B)不對稱DMePDA²⁺陽離子的兩種可能的排列方式和對稱BDA²⁺陽離子的唯一排列方式。

(C) HSE+vdW計算了BDAPbI₄、DMePDAPbI₄-1 ((B)中取向1)和DMePDAPbI₄-2 ((B)中取向2)中有機陽離子的總DOSs。VBMs設置為0.0 eV。

圖2 2D薄膜結構、傳輸和器件特性

(A)溶液生長DMePDAPbI₄薄膜的XRD圖，以及DMePDAPbI₄-1和DMePDAPbI₄-2單晶結構的粉末XRD圖。

(B) DMePDAPbI₄-1和DMePDAPbI₄-2轉換路徑的能量分布。

(C) n=1的2D鈣鈦礦層的面外電荷傳輸的TRMC比較。

(D)?基于n=1的2D鈣鈦礦薄膜PSCs的J-V特性。

圖3?表面層處理

(A) DMePDAPbI₄和鈣鈦礦薄膜未經（對照PVK）和DMePDAI₂表面處理(PVK/DMePDAI₂)的掠入射XRD (GIXRD)圖譜比較。

(B ~ E)對照(B,C)和DMePDAI₂改性的(D,E)鈣鈦礦薄膜N 1s和C 1s的XPS光譜比較。

圖4 設備特性

(A~C)不同鈣鈦礦組成PSCs的J-V特性：(A) FA_0.85MA_0.1Cs_0.05PbI_2.9Br_0.1;(B) FA_0.97MA_0.03PbI_2.91Br_0.09;(C) MAPbI₃。嵌入的是對應設備的穩定功率輸出(SPOs)。

(D)基于FA_0.85MA_0.1Cs_0.05PbI_2.9Br_0.1的未封裝PSC的ISOS-L-1運行穩定性（最大功率點跟蹤，在 N₂ 中，在~40°C下連續單日光照）。對照組的初始PCE為20.5%，DMePDAI₂處理的初始PCE為23.1%。

文獻鏈接：Metastable Dion-Jacobson 2D structure enables efficient and stable perovskite solar cells（Science，2021，DOI:10.1126/science.abj2637）

本文由木文韜翻譯，材料牛整理編輯。

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