Christophe Galland大牛Science：分子光機械納米腔的連續波頻率上轉換

木文韜 2年前 (2021-12-03) 5192瀏覽

【引言】

從無線電波到X射線的全頻譜電磁信號的控制和分析控制著從信息處理、電信網絡、材料表征、光譜學、成像到遙感等領域的技術進步。中遠紅外（IR）頻率范圍從幾THz到100 THz，廣泛應用于國土安全、氣體、化學物質和生物組織的分子分析、熱成像和無損材料檢查以及天文觀測等領域。然而，在靈敏度、成本效益和集成度方面，紅外探測技術無法與可見光和近紅外（VIS/NIR）探測器競爭，這推動了利用VIS/NIR探測器進行紅外光譜分析的新方法。這些方法包括非線性干涉儀和與量子技術兼容的相干頻率上轉換。紅外信號的相干上轉換可以通過使用三波混合過程的塊狀非線性光學來完成，但需要精細的相位匹配和在厘米長的晶體中的傳播來達到高效率。三波混合也可能發生在納米級的界面上，并被用來用超快非線性光譜學來探測分子層的特性和動態；然而，這種技術需要大量的峰值功率，只有飛秒或皮秒脈沖才能獲得。近年來，光機械腔成為實現量子相干頻率轉換的有希望的候選器件。在一種可能的實現中，感興趣的信號共振驅動一個機械振蕩器，其本身參數耦合到一個激光驅動的光學腔，這導致在和頻和差頻的調制邊帶。該方法具有許多優點，如機械頻率下非線性響應的共振增強和腔內泵功率對轉換效率的參數增強。它具有高度的通用性，并且已經被證明具有從千赫茲到千兆赫茲的機械諧振頻率。在另一種方法中，太赫茲波的調制通過一個兆赫茲頻率的機械諧振器光學讀出。由于分子振蕩器能夠實現多太赫茲共振頻率和室溫量子相干操作，因此在腔光力學中構成了一個新的前沿領域。此外，它們可以與具有深亞波長模式體積的等離子體納米腔耦合，從而使光機械耦合速率超過1太赫茲。雖然等離子體間隙模式已被證明能顯著增強其他非線性效應，但基于分子腔光力學的頻率轉換裝置尚未得到證實。

【成果簡介】

今日，在瑞士洛桑聯邦理工學院Christophe Galland教授團隊等人帶領下，使用了一個容納幾百個分子的等離子體納米腔，展示了在環境條件下從中紅外（32太赫茲）到可見區域的亞微瓦連續波信號的光機械轉換。傳入的磁場共振地驅動著分子的集體振動，這在可見光泵浦激光上印下了相干調制，并導致具有亞自然線寬的上轉換拉曼邊帶。我們的雙波段納米腔為每個分子的上轉換效率提供了約13個數量級的提升。我們的結果表明，分子腔光學機械學是一種靈活的頻率轉換范例，它利用了可定制的分子和質子特性。相關成果以題為“Continuous-wave frequency upconversion with a molecular optomechanical nanocavity”發表在了Science。